《(CexA1-x)2Ti2O7 (A=Y, Gd, Lu; x=0-1)的製備及離子束輻照效應研究》是依託蘭州大學，由李玉紅擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：(CexA1-x)2Ti2O7 (A=Y, Gd, Lu; x=0-1)的製備及離子束輻照效應研究
- 依託單位：蘭州大學
- 項目負責人：李玉紅
- 項目類別：面上項目
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
高放射性核廢物的安全處置是核能發展過程中必須首要解決的關鍵問題，也是全球高度關注的熱點和難點之一，尋找理想的高放射性核廢物固化基材是當務之急。本項目擬利用與高放射性核素Pu和U極相似的元素Ce來代替Pu和U進行Pu或U的陶瓷固化研究。在製備包容不同Ce含量稀土鈦酸鹽燒綠石(CexA1-x)2Ti2O7 (A=Y, Gd, Lu; x=0-1)的基礎上，對其進行Ne離子和Xe離子束輻照實驗研究；利用基於密度泛函理論的第一性原理軟體VASP對包容有不同Ce含量的稀土鈦酸鹽燒綠石進行結構參數、電子結構以及溶解能的計算。通過採用分子動力學方法系統研究Ce包容量、A位稀土離子對離子束輻照所引起材料結構變化（體積腫脹與非晶化）的影響，揭示Ce含量對材料的結構參數、電子結構、溶解能及其抗輻照性能的影響，以期為錒系高放射性核廢物陶瓷固化研究提供更加確鑿可信的實驗依據，本項目的研究具有重要的科學和現實意義。
結題摘要
高放射性核廢物的安全處置是核能發展過程中必須首要解決的關鍵問題，也是全球高度關注的熱點和難點之一，尋找理想的高放射性核廢物固化基材是當務之急。本項目利用與高放射性核素Pu和U極相似的元素Ce來代替Pu和U進行Pu或U的陶瓷固化製備及抗輻照性能研究。主要研究內容：製備了不同Ce含量的鈦酸鹽燒綠石(CexA1-x)2Ti2O7 (A= Gd, Lu; x=0-1)及具有不同晶粒大小的鈦酸鹽燒綠石Ln2Ti2O7 (Ln=Lu, Gd, Ho)並進行了離子束輻照實驗研究。結果表明Ce在Lu2Ti2O7和Gd2Ti2O7中的最大摻雜量分別為32 mol％和39.62 mol％，(Lu2-xCex)Ti2O7及(Gd2-xCex)Ti2O7的晶格常數都隨Ce摻雜量的增加而增大，Ce的摻雜會使其抗輻照性能減弱，在室溫下納米燒綠石的抗輻照性能優於大晶粒燒綠石的抗輻照性能，而在高溫下的結果相反。利用第一性原理軟體VASP對不同Ce含量 (CexA1-x)2Ti2O7 (A= Gd, Lu; x=0-1)、Ce與Pu在Gd2Sn2O7中的摻雜、He在La2Zr2O7中的行為、Ln2TiO5 (Ln=La, Pr, Nd, Sm, Gd, Dy and Y)、Re2B2O7 (Re=La-Lu; B=Ti and Sn)、delta-Y6WO12 和Y6UO12等的結構參數、電子結構、溶解能、鍵合性質、力學性質及熱學性質進行了研究。同時，利用分子動力學對25中燒綠石的結構、力學性質和熱學性能進行了計算，發現Ce固化在燒綠石B位會使燒綠石的熱容量和熱膨脹係數急劇下降，從而可能影響燒綠石包容核廢物的能力。用分子動力學計算方法研究發現具有不同A、B位陽離子的燒綠石，其離位閾能 Ed 隨A位陽離子半徑的增大而增大，但隨B位陽離子半徑的增大而減小；由於離位閾能與材料的抗輻照性能密切相關，Ed 值越小，越容易發生從燒綠石到螢石的有序無序轉變，臨界非晶化劑量越大，抗輻照損傷能力越強。本項目的研究對高放廢物陶瓷固化體的進一步深入研究奠定了實驗和理論基礎。
