《ZSM-11沸石分子篩基催化劑分解脫除氧化亞氮》是依託復旦大學，由馬臻擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：ZSM-11沸石分子篩基催化劑分解脫除氧化亞氮
- 依託單位：復旦大學
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：馬臻
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
氧化亞氮（N2O）是一種溫室氣體，還能破壞臭氧層，使用催化法能高效脫除工業生產和交通運輸中產生的N2O。本課題擬針對N2O分解反應，探索金屬（Fe、Co、Ni）離子交換的ZSM-11以及Fe2O3/ZSM-11複合催化劑的製備方法和製備細節、預處理、反應條件對N2O分解的影響，理清影響催化劑N2O分解性能的關鍵因素及其原因，探明催化劑活性位的本質，構建催化劑結構、性質和催化性能的關聯，為後續工業研發和機理研究奠定基礎。本項目對開拓ZSM-11型沸石在N2O分解中的套用、提供這一催化反應的基礎認識等方面具有重要的科學意義和套用價值。
結題摘要
氧化亞氮的溫室效應分別為二氧化碳和甲烷的310倍和21倍，它還破壞臭氧層。催化法能高效脫除工業生產和交通運輸中產生的N2O，但還需：（1）提高催化劑的活性、穩定性、抗氧抗水性能；（2）開發新的催化劑體系；（3）研究製備方法和細節的影響；（4）研究物理化學性質和催化性能的關聯；（5）研究催化劑活性位的本質和活性位的調控。 我們開闢了用於N2O分解的新型Co-ZSM-11和Fe-ZSM-11，活性均優於對應的M-ZSM-5。研究了製備方法和細節、預處理、反應條件的影響。發現Co-ZSM-11的活性位是沸石骨架內的Co2+，而骨架外的CoOx活性很低。Fe-ZSM-11的活性位是沸石上1-2納米小顆粒氧化鐵，而骨架內的Fe3+和骨架外的大顆粒氧化鐵幾乎沒有活性。水熱條件下，得到Fe2O3/Silicalite-1納米線和Fe2O3/SiO2納米線。進一步證明活性位是沸石上1-2納米氧化鐵顆粒。 研究了Cu-ZSM-5顆粒大小、銅源、Silicalite-1@Cu-ZSM-5核殼結構對催化分解N2O的影響。發現較大的Cu-ZSM-5顆粒優於較小的Cu-ZSM-5顆粒，銅源對Cu-ZSM-5催化性能有明顯影響，Silicalite-1@Cu-ZSM-5核殼結構效果優於Cu-ZSM-5。活性位為Cu+。結果為Cu-ZSM-11催化劑的改進提供參考。 研製了一系列金屬磷酸鹽負載的氧化銠催化劑，發現N2O分解活性順序為RhOx/Ca-P-O＞RhOx/La-P-O＞RhOx/Mg-P-O＞ RhOx/Co-P-O＞RhOx/Al-P-O＞RhOx/Fe-P-O RhOx/Zn-P-O。RhOx/M-P-O催化劑性能優於RuOx/M-P-O。 對RhOx/Ca-P-O的製備方法和製備細節進行了最佳化，並研究了LaPO4和CePO4載體不同晶相和形貌對製得的RhOx/LaPO4、RhOx/CePO4催化分解N2O性能的影響。開發了Rh2O3/ZnAl2O4催化劑體系。 本研究不但發現了能用於N2O分解的新型催化劑，而且摸清了催化劑活性變化規律，構建了結構和性能的關聯。2015年至今，在N2O催化分解方面，在Applied Catalysis B: Environmental、Journal of Catalysis等SCI刊物發表標註本自然科學基金號的論文15篇。
