Sandwich型金催化劑的製備、結構和催化穩定性能

《Sandwich型金催化劑的製備、結構和催化穩定性能》是依託煙臺大學，由祁彩霞擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：Sandwich型金催化劑的製備、結構和催化穩定性能
• 項目類別：面上項目
• 項目負責人：祁彩霞
• 依託單位：煙臺大學

項目摘要

項目的核心內容是突破傳統負載型金屬催化劑的製備思路，採用初濕浸漬法和嫁接法等合成技術在原已最佳化的氧化物負載的納米金催化劑上反向沉積矽、鋁氧化物或含Si、N、P、S鏈長不同的烷基基團製備具有類似夾心麵包(sandwich)結構的新型金催化劑,試圖在控制金微粒積聚的同時，減少或根除引起催化劑失活的因素，甚至增加催化劑過濾、轉化毒物分子的功能。達到在反應活性可接受的前提下, 提高金催化劑在直接暴露空氣中的長期存放或長期低溫CO氧化反應或燃料電池重整反應氣氛下CO選擇氧化反應的穩定性。其科學意義在於，基於金屬-載體相互作用的理論基礎，擴大金微粒與載體及其包覆物的接觸面積，或用有機基團調變催化劑的物化性能,探索sandwich型金催化劑的創新製備方法、成型催化劑組成、形貌和物理化學結構與其催化性能,特別是穩定性的關係,發展金催化理論,為製備催化活性好、穩定性更高的金催化劑奠定實驗和理論基礎。

結題摘要

該項目在傳統負載型金催化劑的基礎上，採用初濕浸漬法等製備了氧化鐵（銅），磷氧化物，矽烷基，硫醇等包覆或修飾的夾心型載金催化劑， 以CO氧化反應為探針反應，考察了所得催化劑的活性，高熱穩定性和反應穩定性能等， 並採用多種表征手段對催化劑進行剖析，關聯載金催化劑物理化學結構與催化性能的關係。所得主要結論如下： 後引入包覆型金屬氧化物或含P, Si-, S-，等有機基團，一般情況下均使得母體催化劑活性下降，且隨引入的多少和種類有很大關係。其中硫醇對金催化劑活性降低最為明顯。但包覆層的修飾使得催化劑的高熱穩定性， 富氫富氧氣氛下的反應穩定性以及儲存穩定性有了較大程度的改善。其中氧化鐵，矽烷基修飾的夾心載金催化劑對反應穩定性有較大程度的改善，氧化鐵，氧化銅和含磷氧化物對載金催化劑的高熱穩定性有較大貢獻；另銅氧化物對儲存穩定性和富氫氣氛下的選擇性的提高效果明顯。一些結果表明對包覆層的進一步處理在穩定性提高的前提下，有助於催化活性的改善。這對催化劑設計理念提供了有意義的借鑑。