《Pd-Cu/(Al)-SBA-15催化劑對1,2-二氯乙烷選擇性催化加氫脫氯機制研究》是依託南京大學，由萬海勤擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：Pd-Cu/(Al)-SBA-15催化劑對1,2-二氯乙烷選擇性催化加氫脫氯機制研究
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：萬海勤
- 依託單位：南京大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
1,2-二氯乙烷是大氣污染中典型的揮發性氯代有機污染物，通過氣相催化加氫脫氯將1,2-二氯乙烷選擇性轉化為具有高經濟價值的化工原料乙烯，可在消除其污染的同時實現資源化。我們初步研究發現有序介孔SBA-15負載Pd-Cu合金催化劑的結構特性顯著影響1,2-二氯乙烷加氫脫氯生成乙烯的選擇性，但其中的作用機制尚不明確。本研究選擇1,2-二氯乙烷為模型污染物，以(Al)-SBA-15負載Pd-Cu合金為模型催化劑，通過精細控制模型催化劑中介孔載體的表面酸性、表面負載Pd-Cu合金的分散性、體相結構和表面組成，剖析反應過程中1,2-二氯乙烷在Pd-Cu/(Al)-SBA-15催化劑表面的選擇性催化脫氯機制，探索催化劑結構特性中決定1,2-二氯乙烷催化脫氯的活性、選擇性及催化劑穩定性的關鍵因素，為設計高效加氫脫氯催化劑提供科學依據和理論指導。
結題摘要
本課題針對大氣污染中的典型揮發性氯代有機物1,2-二氯乙烷的去除提出採用氣相催化加氫脫氯將其選擇性轉化為乙烯實現資源化。課題計畫選用SBA-15及Al-SBA-15為載體負載Pd-Cu合金製備催化劑催化1,2-二氯乙烷加氫脫氯。在課題實施期間發現，Pd難於在SBA-15表面負載。因此選擇Al2O3和TiO2作為載體，Pd-Cu、Pd-Ag和Pt-Ag為活性組分，詳細考察了活性組分比例、催化劑合成方法對1,2-二氯乙烷加氫脫氯催化性能的影響。研究結果表明，對於Pd-Cu/Al2O3催化劑，Pd-Cu質量比約為1:2時，顯示出最高的乙烯選擇性，當反應溫度為250 oC時，乙烯選擇性可達80%以上。對於Pd-Ag/Al2O3催化劑，採用表面原位還原的方法合成的催化劑比共浸漬法合成的催化劑顯示出更高的乙烯選擇性，當Pd-Ag負載量相當的情況下，表面還原法合成的催化劑乙烯選擇性可達95%以上，而共浸漬法合成的樣品乙烯選擇性僅有66%。對於Pt@Ag/TiO2催化劑，採用分步光沉積法合成的催化劑比共浸漬法合成的催化劑顯示出更高的乙烯選擇性，當Pt-Ag負載量相當的情況下，共浸漬法合成催化劑乙烯選擇性僅為47%而分步光沉積合成催化劑乙烯選擇性可達87%。對於Pd@Ag/TiO2催化劑，用分步光沉積法合成的催化劑比共浸漬法合成的催化劑對於富乙烯條件下乙炔選擇性加氫反應具有更高的乙炔加氫選擇性。可見，通過本課題的實施發現了合成對乙烯具有高選擇性的催化劑的方法，為氯代有機污染物的資源化提供了可靠理論支持。
