Mg-TMOx-H薄膜脫氫轉變與原位TEM研究

《Mg-TMOx-H薄膜脫氫轉變與原位TEM研究》是依託華南理工大學，由劉江文擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：Mg-TMOx-H薄膜脫氫轉變與原位TEM研究
• 項目類別：面上項目
• 項目負責人：劉江文
• 依託單位：華南理工大學

項目摘要

鎂基儲氫材料是很有實用前景的高容量可逆儲氫材料，但氫化鎂熱力學較穩定，難於在溫和條件下脫氫。目前主要通過納米化和催化來改善Mg/MgH2的吸放氫動力學，但對含催化劑的Mg/MgH2脫氫過程中微觀組織動態變化及催化作用的機理及具體過程尚不清晰，特別是在原子尺度範圍上的結構演變和原位脫氫反應細節未見報導。本項目將設計並製備含氧缺位控制的多價態過渡族金屬氧化物（TMOx）的Mg-TMOx儲氫薄膜，利用原位透射電子顯微學方法（TEM）研究Mg-TMOx薄膜氫化後的脫氫反應機理，揭示Mg-TMOx-H脫氫相變和可能的過渡族金屬氧化物的多價態催化機制。研究結果將有助於了解Mg-TMOx-H的吸放氫相變的微觀動態過程，提供過渡族金屬氧化物對MgH2脫氫催化作用的微納米及原子尺度的直接證據。對於深入認識過渡族金屬氧化物對Mg/MgH2催化機理、發展高效催化體系的鎂基儲氫材料有重要指導意義。

結題摘要

研究了不同TiOx催化劑層種類、分布和不同膜層厚度的Mg/TiOx多層薄膜的吸放氫性能。發現Mg膜在沉積生長中形成是典型的柱狀晶結構，Mg膜和Ti膜存在擇優取向生長，TiO2膜、(TiO2+Ti)混合膜、Pd膜、Nb膜、Nb2O5膜和(Nb2O5+Nb)混合膜沒有擇優取向生長。通過工藝探索並最佳化了各膜層的濺射功率，測定了每種膜層的沉積速率。以最佳化的工藝條件下製備的Mg/TMOx¬膜的顆粒均勻性及大小、緻密度、厚度、沉積方式等較佳。結果表明，Mg/TiOx層薄膜在常溫下3MPa氫壓下即可吸氫，脫氫溫度均低於170°C。Mg/TiOx薄膜吸放氫前後伴隨的氫致變色的現象，吸放氫前後多層膜中各種催化劑物相保持不變。研究還發現：有價態變化的TiO2/Mg/Ti夾層型的多層膜比單一價態的TiO2/Mg/TiO2和Ti/Mg/Ti多層膜的脫氫性能好，其起始脫氫溫度和脫氫峰值溫度均要低。