MOFs超薄分離層膜製備及一/二價陽離子分離性能研究

《MOFs超薄分離層膜製備及一/二價陽離子分離性能研究》是依託中國科學技術大學,由葛亮擔任項目負責人的青年科學基金項目。

基本介紹

  • 中文名:MOFs超薄分離層膜製備及一/二價陽離子分離性能研究
  • 項目類別:青年科學基金項目
  • 項目負責人:葛亮
  • 依託單位:中國科學技術大學
中文摘要,結題摘要,

中文摘要

針對一/二價陽離子選擇性分離膜選擇性與離子通量不可兼得,改性層容易脫落以及面電阻增加較明顯的缺陷,項目提出一種新型用於一/二價陽離子分離的MOFs超薄分離層膜的製備方法。此膜以多孔結構的聚合物為支撐層,依賴其表面功能基團為有機配體生長出荷電超薄MOFs分離層。MOFs框架大小的精確可控可實現對一/二價陽離子的選擇性分離,同時MOFs以化學鍵連線在支撐層表面,延長了膜的使用壽命。而多孔主體結構可降低膜面電阻以及提高離子通量。通過對支撐層孔結構與孔徑的調控,研究其對MOFs分離層生長的影響;通過對MOFs生長條件的控制,研究MOFs框架孔徑大小和框架荷電情況對不同價態陽離子選擇分離性能、膜面電阻與離子通量的影響。為MOFs超薄分離層膜的精確構築提供理論依據和實踐基礎。研究成果將為海水濃縮製鹽及廢酸回收等一/二價陽離子分離領域提供新的理論技術支撐,具有重要科學意義和套用前景。

結題摘要

項目執行期間,圍繞任務書,積極開展MOFs超薄分離層膜的製備及結構與膜離子傳導與分離性能的關聯研究,完成了任務書指標。主要成果如下: 1. 通過非溶劑相轉化法,成功實現對膜主體結構從指狀孔到海綿狀孔的調控。並研究膜主體結構對離子傳輸與分離性能的影響。總的來說,海綿狀孔更有利於提高膜的離子選擇性,而指狀孔則更有利於提高離子的通量。 2. 通過界面聚合法將荷負電的UiO-66-NH2引入超薄聚醯胺層中,利用其固有孔道構築離子傳輸通道。荷負電的UiO-66-NH2在聚醯胺層內分散均勻,提供了額外的離子傳輸通道,其負電性進一步加速了離子的傳輸,增加了離子通量。最終實現選擇性與通量的同步提升。 3. 通過反擴散法構築超薄UiO-66-NH2分離膜,利用孔徑篩分作用實現一/二價陽離子的高效分離。進一步,為了提高離子的通量,我們將磺酸基引入到UiO-66框架中用於一/二價陽離子分離。很明顯,磺酸基的引入提高了離子的通量,同時基於UiO-66-SO3H自身微孔結構確保了離子分離性能基本不變。即通過將UiO-66荷電化處理後,在保證離子分離性能的同時,離子的通量得到明顯的提升。 4. 以犧牲模板法構築取向ZIF-67複合膜。一方面,聚合物膜內部建立取向性的ZIF-67框架結構,有助於引導離子的定向傳遞,提高傳導效率,保證離子的高通量。另一方面,基於ZIF-67框架固有孔道結構所構築的限域傳質通道實現了對離子的選擇性篩分。與商業一/二價陰離子選擇性分離膜(ASV)相比,所製備的取向ZIF67分離膜在保證高OH-離子通量的同時,OH-/WO42-選擇性呈數量級上的提升,約為1000。模擬結果顯示,OH-在ZIF-67孔道內傳輸時有明顯的脫水作用存在,從而加速了離子在ZIF-67孔道內的傳輸速度。 總之,通過本項目的實施,對於離子在MOFs中的傳輸與分離機理有了初步認識與理解。本項目執行期間,在SCI期刊發表論文6篇,申請發明專利7項。

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