《Fe-分子篩催化劑在氮氧化物轉化反應中的構效關係研究》是依託南開大學，由李蘭冬擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：Fe-分子篩催化劑在氮氧化物轉化反應中的構效關係研究
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：李蘭冬
- 依託單位：南開大學
中文摘要,結題摘要,
中文摘要
含有骨架外Fe物種的Fe-分子篩在氮氧化物轉化中表現出優異的性能，具有極強的套用背景。對於Fe-分子篩催化的氮氧化物轉化反應，獲悉催化劑在反應中的構效關係十分重要，其結果可直接用於指導催化劑的設計。本項目將圍繞Fe-分子篩催化劑在氮氧化物轉化反應中的構效關係開展研究，研究內容涵蓋催化材料製備、催化活性中心的表征、催化反應機理以及催化反應套用等方面。我們將實時實空間譜學技術套用於Fe-分子篩催化的氮氧化物轉化反應研究中，同時獲取反應過程中Fe-分子篩催化劑Fe活性中心的動態信息、催化劑表面吸附反應中間物種的信息以及瞬態動力學信息，從而獲得Fe-分子篩催化劑在氮氧化物轉化反應中可靠的構效關係，解決多相催化領域公認的難題。本項目的研究對於多相催化基礎理論以及Fe-分子篩催化劑的工業套用都具有重要的參考意義。
結題摘要
含有骨架外Fe物種的Fe-分子篩在氮氧化物催化轉化中表現出優異的性能，但對於其構效關係認識仍存在較大爭議，很大程度上限制了Fe-分子篩材料的理性設計。本項目中，我們針對這一關鍵科學問題開展研究，在Fe-分子篩製備與表征、Fe-分子篩在氮氧化物轉化反應中催化套用、催化反應機理研究等方面取得一系列成果，完成了既定的研究目標。我們成功開發離子交換、金屬有機化學反應、固態金屬離子取代以及原位合成法在分子篩中構築Fe物種，通過製備方法以及工藝參數調控分子篩中Fe物種的構成；通過組合譜學技術結合化學吸脫附實驗實現對Fe-分子篩中骨架外複雜Fe物種的定性與定量分析，建立了分子篩中具有複雜化學組成物種的表征方法學；將Fe-分子篩成功套用於氮氧化物催化轉化反應中，獲得高性能Fe-MFI分子篩催化劑套用於N2O氧化丙烷脫氫反應，丙烯生成速率12.5毫摩爾/克/小時，單程穩定活性>40小時；獲得高性能Fe-BEA分子篩催化劑套用於NH3選擇催化還原NO反應（NH3-SCR），60000/小時空速下，400攝氏度時NO轉化率>90%，穩定活性>400小時，可與目前工業化催化劑體系相比；搭建實時實空間譜學分析平台，實現對Fe-分子篩在氮氧化物轉化反應中的構效關係研究，揭示MFI分子篩骨架外Fe-O-Al物種作為N2O氧化丙烷脫氫反應活性中心，BEA分子篩骨架Lewis酸性Fe中心作為NH3-SCR反應活性中心，MFI分子篩結構限域亞鐵離子/寡核FexOy簇作為NH3-SCR反應活性中心。上述研究對於沸石分子篩催化領域具有重要參考意義，相關成果在ACS Catal、Appl Catal B、Green Chem、Catal Sci Technol等本領域權威期刊上發表論文12篇，獲授權專利1項。
