《CdS-凝膠體系光催化水分解產氫和抗光腐蝕機理研究》是依託天津大學，由劉宇擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：CdS-凝膠體系光催化水分解產氫和抗光腐蝕機理研究
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：劉宇
- 依託單位：天津大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
利用太陽能和半導體催化劑光催化水分解產氫，提供可再生清潔能源具有重要的套用價值和社會效益。但開發集高催化效率、高穩定性和易於循環使用等優點於一身的可見光催化體系仍是具有挑戰性的艱巨任務。本研究利用高分子水凝膠的網路結構構建載有CdS納米粒子的光催化體系CdS-Gel,建立相應的CdS-Gel製備技術, 以獲得穩定分散的CdS納米粒子，實現對CdS-Gel組成、結構和性能的調控。重點探索CdS-Gel組成、結構、組分間相互作用與光催化性能的相關性，尤其是CdS-Gel中凝膠網路結構的作用，從而探明CdS-Gel光催化產氫機理和CdS抗光腐蝕機理。以上述理論研究結果為指導,通過添加共催化劑等設計高活性的CdS-Gel光催化劑和集成化反應器，為CdS光分解水產氫催化體系的實際套用奠定基礎。上述研究成果可推廣到其它硫化物半導體光催化劑，指導催化劑的設計和製備，帶動該領域快速發展。
結題摘要
利用太陽能和半導體催化劑光催化水分解產氫，以提供可再生清潔能源具有重要的套用價值和社會效益。但開發集高催化效率、高穩定性和易於循環使用等優點於一身的可見光催化體系仍是具有挑戰性的艱巨任務。硫化物半導體材料具有光催化活性，其中的CdS格外引人注目，因為其禁頻寬度為2.4 eV，可利用太陽光中的可見光部分進行光催化產氫。但CdS催化產氫在邁向實用過程中仍需克服幾個關鍵問題: 光生載流子的再結合、光腐蝕、光催化效率與使用後分離的協調統一。為此，本研究利用高分子水凝膠的網路結構構建載有CdS納米粒子的光催化體系CdS-Gel,建立了相應的CdS-Gel製備技術, 以獲得穩定分散的CdS納米粒子，實現了對CdS-Gel組成、結構和性能的調控。重點研究了CdS-Gel組成、結構、組分間相互作用與光催化性能的相關性，尤其是CdS-Gel中凝膠網路結構的作用。發現凝膠的單體組成和單體性質影響凝膠的透光性和凝膠溶脹性，進而影響CdS-Gel的光催化產氫速率。通過對比分析PAM和CdS/PAM的XPS譜圖，發現CdS/PAM體系在399.8 eV結合能處出現了一個新峰，它歸因於R-NH2Cd2+的形成，說明在 CdS/PAM體系中CdS納米粒子與載體PAM之間有相互作用。同樣，在CdS/HGelPDAM2催化體系中也發現類似現象。CdS-Gel光催化產氫速率最高可達10.35 mmol·g-1·h-1，是純CdS 的278 倍（37 μmol·g-1·h-1）。這可歸於下列原因：1、凝膠有較鬆散的結構，因此可提供更多的CdS 納米粒子結合點；2、凝膠的鬆散的結構和和親水性使得犧牲劑能快速結合光生空穴，降低了電子-空穴再結合的幾率；3、N-Cd 上的孤對電子能快速吸引光生空穴，同時排斥光生電子，抑制了電子-空穴的再結合，從而提高了光催化活性；4、 N-Cd 的形成改變了 CdS 的帶隙，從而影響CdS的光學活性。CdS-Gel不僅催化活性高，而且穩定性也優於CdS，因為N-Cd 上的孤對電子能快速吸引光生空穴，並迅速地被犧牲劑捕獲，防止了CdS的光腐蝕。同時，探索了凝膠微球和納米球負載CdS納米粒子的光催化產氫效果，發現納米球負載CdS納米粒子的產氫速率最高可達15.21mmol·g-1·h-1，這將為集成化反應器構建提供基礎。
