《高熱穩定鈦氧納米管負載催化劑製備、結構與性能表征》是依託南開大學，由黃唯平擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：高熱穩定鈦氧納米管負載催化劑製備、結構與性能表征
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：黃唯平
- 依託單位：南開大學
中文摘要,結題摘要,
中文摘要
鈦氧納米管具有大的比表面積，是極具發展潛力的催化劑載體。用水熱法可大量地製備鈦氧納米管，但是它的熱穩定性較差，用其製得的負載催化劑熱穩定差，限制了該類催化劑的實際套用，這也是納米管負載催化劑共同面臨的科學和技術問題。本項目擬研究用水熱法製備的鈦氧納米管為載體，以溶膠灌注法為基礎，通過不同過程製備高熱穩定性的鈦氧納米管負載催化劑，負載物為含貴金屬或有色金屬元素的物質，催化探針反應為氣﹑液相氫化CO2和光催化水還原CO2；表征產物結構、研究納米限域體系和負載物的相互作用及納米受限效應；對合成物進行理論模擬，彌補現階段實驗手段的不足和局限性。重點研究製備方法和納米受限條件下鈦氧納米管和催化活性物的相互作用，藉助該相互作用提高和強化負載催化劑整體熱穩定性並在探針反應中表現出高活性和高選擇性，為納米管負載催化劑的深入研究提供豐富的基礎素材，在人類從分子層面上設計和製備催化劑的進程中添磚加瓦。
結題摘要
按照立項時設計的研究路線、試驗方案和擬解決的關鍵科學和技術問題，經過項目組三年的共同努力，項目用水熱法大量地製備了鈦氧納米管。水熱法製得的鈦氧納米管是銳鈦礦型TiO2的(1 0 1)面層繞[-1 0 1]方向軸捲曲而成的，這些(1 0 1)面的高表面能和在表面存在大量配位不飽和的O和-OH基，致使在受熱等條件下，納米管的結構易發生改變，表現出較差的熱穩定性。項目根據水熱法製備的鈦氧納米管的結構特點，研究建立了以“溶膠灌注法”為基礎，不同過程製備高熱穩定鈦氧納米管負載催化劑的方法，系統地表征了這些催化劑的結構、研究了納米管和活性組分的相互作用及納米限域效應對反應的影響等。項目完成的主要工作為：（1）建立和完善了不同套用目的的高熱穩定鈦氧納米管負載催化劑的製備方法；（2）系統表征和揭示了高熱穩定鈦氧納米管負載催化劑的結構；（3）評價這些催化劑的光、熱催化性能；（4）設計加工製備了固定床光催化性能評價裝置；（5）對催化劑進行了初步模擬計算等。項目獲得的重要進展主要表現在：（1）水熱合成的鈦氧納米管經過溶膠灌注後，可大大提高熱穩定性；創造性地將催化活性（前驅體）組分以溶膠形式或和適當溶膠結合灌注納米管，得到高熱穩定的TNTs負載催化劑，它們在400 oC 焙燒後仍保持完美的納米管狀結構。受到納米限域效應的影響，活性（前驅體）組分在焙燒後，雖有團聚和結晶，但顆粒的大小仍在納米尺度，催化劑有大的比表面積。這使得通過焙燒提高TNTs和活性（前驅體）組分間的相互作用和形成完美銳鈦礦結構TNTs，進而提升催化劑的催化性能成為可能。（2）所製備的催化劑具有出良好的光催化和熱催化性能。一些催化劑的光催化活性均高於P25。在熱催化方能面，受到多層納米管的影響，所製備的催化劑即使在液相反應中，催化活性組分流失很少，催化劑表現出良好的壽命，而且載體的納米限域作用，使得催化劑有較好的選擇性，催化反應過程中一些大分子產物難生成，這在研究催化烯烴的氫甲醯化時，有明顯的表現。（3）自行設計製造了固定床光催化反應器。它可以評價氣、液反應物，並可以根據需要，調變催化反應空速，從而選擇性調控光催化反應，得到選擇性氧化產物。（4）項目已經發錶帶標註學術論文和會議論文19篇，獲發明專利授權一項。通過項目支持，已有3位博士研究生，5位碩士研究生獲得他們的學位。通過派出博士生到加拿大多倫多大學交流培養，進行實質性的國際交流合作。
