高濃度CO2和H2O條件下煤焦氧化機理及模型建立

《高濃度CO2和H2O條件下煤焦氧化機理及模型建立》是依託華中科技大學，由姚洪擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：高濃度CO2和H2O條件下煤焦氧化機理及模型建立
• 項目類別：面上項目
• 項目負責人：姚洪
• 依託單位：華中科技大學

中文摘要

開發煤等固體燃料的氧燃料燃燒（富氧）和熱解氣化（欠氧）等新型低碳高效利用技術，其中焦氧化反應最為關鍵。在這些高溫焦的非均相化學反應中，CO2和H2O濃度相對傳統技術高很多。O2，CO2，H2O在各反應子過程中的作用與反應子過程的時間尺度、氣體瞬時濃度、本徵反應速率和燃料的物理或化學特性等相關。而且，氧量、氣氛改變後非均相反應在不同溫度區間（動力區-動力擴散區-擴散區）呈現特徵需重新研究。本項目針對複雜C/O2/CO2/H2O的反應體系，不同氧濃度條件下（富氧或欠氧），高濃度CO2與H2O對煤熱解過程、煤焦-O2，煤焦-CO2和煤焦-H2O反應之間的互動作用機理、煤焦孔隙及煤焦表面演化機理及其對反應過程的影響規律等科學問題，展開實驗研究，揭示不同控制區複雜反應體系內的煤及煤焦反應機理。建立高濃度CO2 和H2O條件下，不同氧濃度的煤燃燒和氣化模型，為煤的新型低碳熱利用技術奠定基礎。

結題摘要

氧燃料燃燒（富氧）和熱解氣化（欠氧）等新型低碳高效利用技術中，焦氧化反應最為關鍵。相比於傳統空氣燃燒，富氧燃燒條件下CO2和H2O濃度都很高，對焦氧化過程的影響還不清晰。基與此，本項目重點研究了高濃度CO2與H2O對煤熱解過程、煤焦-O2，煤焦-CO2和煤焦-H2O反應之間的互動作用機理、煤焦孔隙及煤焦表面演化機理及其對反應過程的影響。主要結論如下：1、高濃度CO2與H2O條件下，熱解揮發分含量提升、焦產率有所下降。高濃度CO2對熱解焦結構的影響較小，但高濃度H2O使熱解焦孔隙更發達。對於部分氧化後煤焦，高濃度CO2使得焦結構有序化程度增加、反應性減小。對於部分氧化焦、冷卻焦以及原位焦，高濃度H2O提升煤焦氧化速率。2、在CO2和H2O混合氣氛下的煤焦氣化反應速率均低於單獨CO2和H2O分壓下的速率之和，而高於各自單獨分壓下的反應速率。煤焦-H2O的反應獨立於煤焦-CO2反應，但煤焦-CO2的反應會受煤焦-H2O反應的抑制。煤種，溫度和煤中礦物質對氣體的優先吸附順序影響較小。推導的煤焦氣化速率模型，其計算結果與實驗值吻合較好。3、採用18O同位素示蹤法研究O2/CO2/H2O氣氛下Char-H2O反應路徑。O2/CO2/H2O氣氛下水蒸汽參與了煤焦氧化反應，即示蹤重水中的18O與C首先在煤焦顆粒內部反應生成C18O，然後擴散至煤焦表面發生邊界層反應，轉化成C16O18O（CO2），反應過程既消耗了H2O（氣化反應），又生成了H2O（H2燃燒）。4、在O2、CO2和H2O混合氣氛下，O2比CO2和H2O更能優先吸附煤焦活性位，Char-H2O、Char-CO2反應則受到Char-O2反應的抑制。Char-O2反應活性位與Char-H2O/Char-CO2反應活性位部分獨立，部分共享。C活性位點分布與煤種有關。推導了混合氣氛下煤焦氧化速率模型，模型計算結果均與實驗值吻合較好。培養博士3 名、碩士2 名。發表學術論文11 篇（其中SCI 論文10篇），授權發明專利3項。參加學術會議8次，其中國際會議6次。達到了預期研究目標。