高壓對弱相互作用分子體系超快能量弛豫過程的影響

《高壓對弱相互作用分子體系超快能量弛豫過程的影響》是依託吉林大學，由金明星擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：高壓對弱相互作用分子體系超快能量弛豫過程的影響
• 項目類別：面上項目
• 項目負責人：金明星
• 依託單位：吉林大學

項目摘要

分子間（內）相互作用問題是原子分子物理中的一個基本問題，氫鍵是一種非常特殊的分子內和分子間相互作用，在許多分子動力學過程中都起著重要的作用。本項目將超快時間分辨的泵浦-探測技術與金剛石對頂砧產生高壓方法相結合，利用高壓手段改變分子間的距離（或分子的空間構形），進而改變分子間（或分子內）的弱相互作用強度，通過超快時間分辨光譜技術獲得分子間和分子內的各種能量弛豫過程的信息，研究高壓下分子體系中氫鍵相互作用在分子動力學過程中所起的作用。研究壓力是如何影響分子內和分子間的能量轉移動力學過程的，高壓下分子動力學過程中氫鍵是怎樣發揮作用的，以及氫鍵對分子的轉動動力學過程影響。這對我們更加深刻地理解分子間的相互作用以及分子的動力學機制都是非常重要的。本項研究希望探索一條通過測量分子動力學過程來研究高壓下分子氫鍵相互作用的新途徑。

結題摘要

分子間（內）相互作用問題是原子分子物理中的一個基本問題，氫鍵是一種非常特殊的分子內和分子間相互作用，在許多分子動力學過程中都起著重要的作用。本項目將超快時間分辨的泵浦-探測技術與金剛石對頂砧產生高壓方法相結合，利用高壓手段改變分子間的距離，進而改變分子間的弱相互作用強度，通過超快時間分辨光譜技術獲得分子間和分子內的各種能量弛豫過程的信息，研究高壓下分子體系中氫鍵相互作用在分子動力學過程中所起的作用。研究壓力是如何影響分子內和分子間的能量轉移動力學過程的，高壓下分子動力學過程中氫鍵是怎樣發揮作用的，以及氫鍵對分子的轉動動力學過程影響。我們利用建立的實驗系統進行了LDS698染料分子高壓下瞬態吸收光譜測量，獲得了激發態染料分子振動轉動超快動力學過程，包括分子激發態上振動能量再分布和能量轉移過程，分子轉動取向馳豫過程等，研究了壓力對這些過程的影響。壓力引起的分子間相互作用的變化明顯地影響了受激分子的弛豫過程，通過躍遷幾率理論對實驗結果進行了理論分析，分子間的弛豫過程是比較複雜的，主要是通過分子間的相互碰撞和氫鍵相互作用來實現能量的弛豫。利用高壓飛秒超快時間分辨光譜技術研究了高壓下CdTe量子點中的超快載流子動力學過程。壓力對CdTe量子點中受激載流子的弛豫動力學有顯著的影響，尤其是在0.5 GPa和1.5 GPa附近，觀察到載流子弛豫時間發生了突變，這種突變是由於CdTe量子點在壓力作用下發生了從閃鋅礦－硃砂相－岩鹽相的相變過程，由於超短脈衝雷射場的激發影響使得相變壓力點相對降低了。因此高壓下飛秒時間分辨超快光譜測量技術為研究高壓下物質的相變提供了一種新的判定方法。用數值模擬的方法研究了雷射加熱金作為表層的雙層薄膜，電子和晶格的溫度分布隨著底層金屬的熱物理參數的改變而改變，同時增加底層金屬的電子晶格耦合係數能增加頂層金屬的損傷閾值。研究了雷射加熱金與銀、銅、鎳的三種雙層薄膜組合的溫度變化，結果表明底層金屬能有效改變頂層金的溫度變化和電子晶格的熱平衡時間。用雙溫方程模擬了整形的飛秒脈衝序列加熱金屬的熱效應，發現不同的整形脈衝序列將使得不一樣的金屬溫度變化關係。利用DFTB方法研究了自由基與石墨烯表面的吸附過程，通過色散項的引入，發現不但具有以往被報導的強化學吸附作用，自由基與石墨烯之間，同樣可以通過H-π或傳統的范德華作用而吸附在一起。