《飛秒雷射二維電子光譜研究》是依託哈爾濱工業大學，由張中華擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：飛秒雷射二維電子光譜研究
- 依託單位：哈爾濱工業大學
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：張中華
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
與一維光譜相比較，二維光譜能夠將一維光譜中的重疊譜峰甚至被掩蓋的一些小的譜峰清晰顯示出來，大大提高了光譜解析度。利用飛秒雷射產生的二維電子光譜能夠提供分子內部大量信息，新產生的信號譜峰強度和形狀能夠給出直接的分子結構特徵，是研究不同躍遷或初始、終極態之間核和電子相關的一種新型的光譜技術。本項目擬利用千赫茲的飛秒雷射器及其OPA在時域內的三束飛秒雷射脈衝聚焦在樣品上，在滿足相位匹配幾何條件下產生光子回波，第四束輸入雷射脈衝作為局域振盪波與回波信號延時共線實現回波信號的外差探測，得到回波信號的強度和位相信息。通過三個脈衝不同延時時間，利用傅立葉變換獲得二維的頻率光譜。通過二維電子光譜，研究色團及生物分子結構特徵及分子間能量轉移過程中的超快動力學。
結題摘要
二維電子光譜是研究電子運動的一種重要的方法，與一維電子光譜的相比具有更高的解析度。利用飛秒雷射產生的二維電子光譜能夠提供分子內部大量信息，新產生的信號譜峰強度和形狀能夠給出直接的分子結構特徵，是研究不同躍遷或初始、終極態之間核和電子相關的一種新型的光譜技術。通過二維電子光譜，可以研究色團及生物分子結構特徵及分子間能量轉移過程中的超快動力學。理論研究方面，利用多模布朗振動模型模擬了尼爾藍分子的三脈衝光子回波和瞬態光柵信號，計算了不同振動模式（高斯線型、過阻尼線型、完全非均勻線型以及欠阻尼線型）對信號的影響。開展了雷射參數（中心波長、脈寬、脈衝類型和啁啾）對二維電子光譜影響的理論模擬，並在此基礎上計算了只有四種振動模式之一的光子回波與瞬態光柵的模擬結果以及峰值位置移動信息。實驗研究方面，分析了光學4f系統的相位穩定特性，建立了一套飛秒雷射二維電子光譜測量實驗系統。利用尼爾藍染料分子作為樣品，實現了飛秒雷射在染料分子內二維光譜的外差探測，獲得了尼爾藍的光子回波和瞬態光柵信號，以及飛秒雷射作用下的傅立葉變換二維電子光譜的頻域譜圖。通過二維光譜等高線譜圖中對角峰的分布研究染料分子內和分子間相同或不同化學基團的振動耦合，測定耦合常數從而獲得分子結構信息的分布，分析得到尼爾藍的振動動力學信息。實驗結果與數值模擬對比，推斷出尼爾藍分子的電子態振動模式主要有高斯線型和欠阻尼線型。通過擬合測量的尼爾藍的瞬態光柵時間積分信號，尼爾藍分子的電子振動態之間的耦合、碰撞比較強烈，而尼爾藍乙醇溶液中則比較弱，兩種振動的時間常數分別為37.6fs-1和1.6ps-1。
