《離子液體聚合物捕集二氧化碳機理的分子模擬研究》是依託北京化工大學，由劉志平擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：離子液體聚合物捕集二氧化碳機理的分子模擬研究
- 依託單位：北京化工大學
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：劉志平
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
本項目採用分子模擬方法研究二氧化碳在離子液體聚合物中的溶解，力圖在分子層次上探明二氧化碳溶解的微觀機理；在此基礎上研究電廠氣（CO2/N2混合氣體）在離子液體聚合物膜中的擴散機制，探索分子結構與分離性能之間的關係。首先構築能正確描述動力學性質的離子液體及其聚合物的分子力場，然後通過對比單體和聚合物吸收二氧化碳後的微觀形態，研究不同離子液體單體聚合後對二氧化碳吸收的影響，包括陰離子類型、咪唑環上烷基鏈長短，以及主鏈上咪唑環之間的碳原子間隔，以期找出決定二氧化碳吸收的主要因素，如靜電/范德華力/自由體積等。研究二氧化碳在離子液體聚合物表面吸附和擴散的模擬，計算二氧化碳穿過界面時自由能的變化。並用非平衡動力學模擬初步研究二氧化碳及其混合氣體在離子液體聚合物膜中的擴散，計算擴散通量和選擇性。
結題摘要
新世紀以來人類面臨氣候變化的重大挑戰，而高效低耗地捕集和利用二氧化碳，是實現“碳中性”社會的重要技術之一。離子液體的“可設計性”為其套用提供了巨大的可能性，而建立分子結構與物性及功能之間的關係是完成這種設計的關鍵。本項目基於以上背景結合不同尺度上的多種方法，探討離子液體在二氧化碳捕集領域的套用。主要成果有：1、完善了一種建構離子液體體系分子力場的系統方法，能夠最大限度地利用現有的力場參數和模擬軟體，對關鍵的原子電荷以及部分范德華參數適當最佳化，從而非常有效地預測離子液體體系的密度、飽和蒸發焓等熱力學和自擴散係數、粘度等輸運性質。同時也探討了其局限性：沒有顯性地考慮極化效應導致低估了短程的相互作用能。2、研究了用Gibbs系綜Monte Carlo（GEMC）模擬二氧化碳-離子液體體系相平衡時的諸多技術細節，提出一種最佳化的模擬過程能夠較快達到熱力學平衡狀態。模擬結果與現有實驗數據符合良好，發現二氧化碳的物理溶解度主要受陰陽離子的大小和拓撲結構影響。3、以水為例研究了小分子在離子液體中的擴散行為，發現其隨水濃度的增加呈現三個不同階段，用水分子周圍其他原子的空間分布函式能夠從結構上認知其擴散行為的演化。4、模擬了離子液體在碳納米管表面的微觀結構，發現陰陽離子形成非常有序的層級結構，而且與纖維素類的親水表面有極大差異，即陽離子較陰離子更靠近界面。此外本項目還初步探討了金-鈀金屬團簇在離子液體中參與二氧化碳電催化的機理，嘗試了強化離子液體吸收二氧化碳傳質的旋轉床工藝。執行期間培養博士生3名，碩士生4名，發表論文4篇，在審論文2篇，受邀在2次國際會議和1次國內會議上做口頭報告。
