關中地區棕碳氣溶膠的地球化學特徵及環境效應

《關中地區棕碳氣溶膠的地球化學特徵及環境效應》是依託西安交通大學，由沈振興擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：關中地區棕碳氣溶膠的地球化學特徵及環境效應
• 項目類別：面上項目
• 項目負責人：沈振興
• 依託單位：西安交通大學

中文摘要

棕碳（BrC）作為氣溶膠中有機碳的重要組成，由於其吸光效應明顯，其分布、來源和環境氣候效應是當前國際氣溶膠領域研究的前沿和熱點問題。關中地區是我國空氣污染較為嚴重的地區之一，碳氣溶膠濃度較高。本項目通過對關中地區氣溶膠進行為期2年的觀測研究，採用先進的7波段DRI 2015碳分析儀結合水溶性有機碳吸光性實驗測定環境空氣中BrC的濃度分布和光學特徵。開展取暖燃燒源（秸稈和煤）棕碳排放譜研究，獲得不同排放源BrC的粒徑分布和光學特徵，定量評估不同排放源BrC的排放量。結合環境和源排放樣品化學組成數據，準確評估關中地區BrC的分布和來源，探討正常天氣和重霾天氣BrC的形成和對能見度的影響。

結題摘要

棕碳氣溶膠因其特殊的光學性質，成為近年來研究的熱點問題之一。本項目開展了關中城市西安PM2.5中水提取和甲醇提取棕碳光學性質的季節變化和來源研究，結果顯示，babs值具有顯著地季節差異，即冬季高夏低。對比水提取和甲醇提取的babs365值，可以得出水提取的BrC被低估了1/3以上。棕碳babs與生物質燃燒源示蹤指標水溶性K+和左旋葡聚糖具有非常強的相關性，表明生物質燃燒是西安PM2.5中棕碳的重要來源。冬季二次有機碳中的棕碳明顯高於夏季，且冬季二次有機棕碳主要來源於液相反應產生的新鮮二次有機碳，而夏季二次有機棕碳主要是光化學反應形成的二次有機碳老化後的產物。揭示西安PM2.5中棕碳主要來自生物質燃燒、燃煤排放及其二次有機碳。關中農村生物質燃燒源棕碳研究表明，BrC主要為生物質的低溫燃燒的產物，傳統火炕，babs365，methanol，MAC365，methanol，鉀離子（K+）以及OC呈現單峰分布：babs365，methanol，MAC365，methanol與鉀離子（K+）的峰值出現在小於0.4 µm的粒徑段，OC出現在0.4-0.7µm粒徑段。對於清潔爐灶，babs365，methanol與MAC365，methanol呈現雙峰特徵，其中一個與傳統火炕相同，另外一個峰出現在4.7-5.8µm粒徑段。西安冬夏季霾和正常天氣下棕碳研究揭示，棕碳的吸光數值在冬、夏季灰霾中較為穩定，但日內變化差異大，說明棕碳的來源較為複雜。結合PM2.5中特徵化學示蹤物及氣體前體物等變化及相關分析，揭示在高濕度和低氧化性環境下液相反應是冬季二次棕碳形成的主要機制，而夏季棕碳則主要形成於人為源前體物的光化學反應過程。在二次棕碳氣溶膠形成機制及光學性質變化方面，指出白天異戊二烯的主要反應模式是與OH反應，O3則在白天夜晚都有參與反應。異戊二烯通過OH 和O3氧化生成荃、酮、酸類物質，且該反應過程是一個“光漂白”過程。NO3主要在夜間參與異戊二烯的氧化反應，終產物往往是亞硝酸或硝酸酯類物質。硝酸酯類物質的吸收峰在會紅移到300-450nm左右，產物具有明顯的可見光吸光效應，即“棕炭化”過程。轉化過程出現的“光漂白”和“棕碳化”兩種不同的效應。