《銅表面氫原子擴散動力學的理論研究》是依託北京大學，由陶國華擔任負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：銅表面氫原子擴散動力學的理論研究
- 項目負責人：陶國華
- 項目類別：面上項目
- 依託單位：北京大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
金屬表面氫原子的吸附與擴散動力學過程的研究在工業催化、未來清潔能源、防腐工藝、核能技術等領域具有重要的科學意義和套用價值。在原子尺度上精確描述吸附原子與表面實時動態相互作用是理解相關動力學過程的微觀機理、進行表面控制與設計、開展表面工程的基礎和關鍵。本項目選取金屬銅表面氫原子的擴散動力學為例，旨在發展精確有效的量子動力學方法，在原子水平上開展材料表面動力學的實時研究。考察吸附原子表面動力學的量子效應以及隨時間演化的表面局域結構對動力學的影響。建立動力學結果與體系模型的關聯，探求在原子尺度控制材料表面擴散動力學的途徑。
結題摘要
金屬表面的氫原子擴散以及相關吸附等過程的動力學研究對於工業催化、氫能利用、金屬表面防腐、核能技術等領域具有潛在的重要套用價值。儘管此前大量的實驗及理論研究為理解相關過程奠定了基礎，在原子尺度精確描述進而控制吸附氫原子與金屬表面的量子動力學在理論上仍然存在很多挑戰。 本項目發展了若干動力學理論方法，套用於銅表面氫原子擴散在原子水平上的實時研究。其中軌線導向取樣方法旨在解決模擬稀有事件主導的擴散動力學的難題。該方法有機地結合了確定性的分子動力學模擬以及隨機性的蒙特卡洛模擬，可以有效地提高稀有事件的取樣效率。研究顯示該方法相比於常規分子動力學模擬統計平均收斂性提高，有望套用於一般的稀有事件主導的動力學過程，包括其他表面、界面乃至體相動力學。 本項目還發展了兩種新的非絕熱量子動力學方法，可用於描述複雜分子體系量子動力學。其中多態軌線方法提出描述原子核-電子耦合體系的多態軌線表示，對於每個電子態採用特定軌線描述其動力學。相干控制方法首次提出建立經典電子態空間和全電子矩陣之間的映射以及分解態空間和不同類型核動力學之間的映射關係。將相干區域對應的平均場動力學和單態區域對應的玻恩-奧本海默動力學統一起來描述原子的運動。兩種方法對於核-電子耦合處理自洽，套用於非絕熱動力學基準測試模型得到與嚴格量子計算相吻合的結果。研究顯示方法經濟有效，具有優異的數值穩定性和實用性，可套用到含有多電子態複雜材料體系。該項工作為理解量子動力學提供了新的半經典詮釋，為精確有效描述複雜分子體系的非絕熱動力學提供了新的途徑。 此外本項目提出了一種新的利用非絕熱效應控制表面擴散動力學的機制。考察了吸附原子表面動力學的多態量子效應以及隨時間演化的表面局域結構對動力學的影響。研究了動力學結果與體系模型的關聯，探討了在原子尺度控制材料表面擴散動力學的新途徑。
