《超臨界CO2-乙醇-乙烯多效催化耦合製備碳酸二乙酯的研究》是依託天津理工大學，由賈冬冬擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：超臨界CO2-乙醇-乙烯多效催化耦合製備碳酸二乙酯的研究
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：賈冬冬
- 依託單位：天津理工大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
二氧化碳與乙醇直接合成碳酸二乙酯（DEC）是一條對化學工業和環境保護都具有吸引力的綠色工藝。本研究針對目前該反應由於過程中生成的水無法有效移除，導致反應的轉化率極低的現狀，擬採用乙烯作為耦合劑，負載型雜多酸為多功能催化劑，通過乙烯水合反應與DEC合成反應耦合，並對反應的雙功能催化劑進行設計、合成與表征，同時對耦合反應的工藝條件進行最佳化，從而有效地移除DEC合成過程中所生成的水，達到提高反應轉化率的目的。同時，將超臨界CO2循環分離過程與該反應相結合，根據反應物和產物在超臨界CO2中的相平衡關係，設計超臨界分離的工藝條件，然後對分離工藝進行最佳化，通過控制分離釜的溫度和壓力，直接將DEC不斷從反應中分離，進一步提高反應總轉化率。該工藝為CO2的固定和資源化利提供了新思路，具有重要的科學意義和套用前景。
結題摘要
CO2化學是C1化學的重要組成部分，也是C1家族中最為廉價和豐富的碳資源，其固定化及資源化研究是世界各國普遍關注的課題之一。二氧化碳與乙醇直接合成碳酸二乙酯（DEC）是一條對化學工業和環境保護都具有吸引力的綠色工藝。本項目首先建立了高壓反應系統，可以使反應壓力達到15MPa。對二氧化碳和乙醇直接合成碳酸二乙酯的催化劑體系進行了深入研究， ZrO2和CeO2均具有較好的催化活性。ZrO2同時具有酸性位和鹼性位，酸鹼性影響著催化劑的催化活性。3A分子篩作為助催化劑加入後使催化劑活性提高了近一倍。考察乙烯作為脫水劑，進行了大量的實驗，結果表明乙烯不易參加反應，DEC選擇性以及產量均沒有明顯變化。選擇新的耦合脫水劑環氧丙烷，採用雙金屬催化劑KNO3/CeO2，有效提高了反應的轉化率和DEC的產量，DEC的產量比不加脫水劑的反應提高了近10倍，但副產物隨之增加，選擇性由80%下降至35%。在該耦合反應體系中，又採用CeO2-KBr-KNO3催化劑，DEC的產量進一步提高了近20%。此結果表明加入適當的耦合脫水劑，並選用合適的催化劑，有效提高DEC產量。此外根據乙醇和二氧化碳的高壓相平衡數據，表明反應進行中的溫度（150℃）和壓力（10.0MPa）以及二氧化碳組成xCO2=0.33，體系處於液相，是非均相的催化反應。該工藝為CO2的固定和資源化利提供了新思路，具有重要的科學意義和套用前景。
