《苯類化合物大氣光氧化反應中開環反應機理的理論研究》是依託蘇州大學，由李淑瑾擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：苯類化合物大氣光氧化反應中開環反應機理的理論研究
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：李淑瑾
- 依託單位：蘇州大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
芳香烴化合物光氧化反應過程產生大氣二次有機氣溶膠(SOA)，其形成SOA的具體機理是目前大氣化學關注的熱點。其中關鍵問題之一是芳香烴化合物氧化過程中的開環反應機理及其相應的中間體或產物。本課題利用量子化學計算，確定苯類化合物在開環前各種可能的含氧自由基構型、穩定性和相互之間的轉化，系統研究開環反應可能的反應機理，從而確定主要和次要的開環反應通道，包括相應的過渡態及可能的中間體、開環產物如導致SOA的不飽和二羰基、不飽和環氧二羰基等。對幾個主要反應通道進行動力學計算，得到不同條件下的速率常數及產物分布，並與已知實驗數據比較。同時關注反應過程中HO2自由基形成、NO轉化為NO2的可能性。
結題摘要
本研究利用量子化學計算，確定苯類化合物(苯、甲苯、苯酚和甲基苯酚)在開環前各種可能的過氧自由基構型，穩定性及過氧自由基的分布。研究了過氧自由基構型，雙環氧自由基和環氧-烷氧自由基同分異構體之間的轉化。研究了開環反應可能的反應機理，確定含氧自由基發生開環反應的類型、反應通道，開環產物如導致SOA的不飽和二羰基等。同時得到了各過程相應的過渡態及可能的中間體。還研究了過氧自由基與NO的反應機理，探討了NO轉化為NO2的可能性及可能的開環反應和導致SOA的產物。對幾個主要反應通道進行動力學計算，得到不同條件下的速率常數及產物分布，並與已知實驗數據比較，確定了研究方法的正確性。研究表明，苯類含氧自由基開環反應對SOA的形成，NOx的轉化產生影響。
