《若干卡賓自由基在飛秒雷射場中的超快動力學過程》是依託吉林大學，由徐海峰擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：若干卡賓自由基在飛秒雷射場中的超快動力學過程
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：徐海峰
- 依託單位：吉林大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
卡賓自由基是一種重要的高反應活性中間體，同時也是研究分子量子態的各種耦合機制，以及驗證和建立多原子分子電子態的理論計算方法的理想體系。本項目針對卡賓自由基在飛秒雷射場中的超快動力學行為進行研究。項目通過分子束熱解產生穩定和純淨的卡賓自由基，利用飛秒時間分辨泵浦-探測光電離的方法，分別或同時探測光電子或光離子，獲得卡賓自由基在超短脈衝光源下的激發-弛豫-電離過程的詳細信息。本項目旨在對卡賓自由基電子激發態的相互作用和超快弛豫動力學過程進行深入的研究和探討，了解和掌握卡賓自由基電子態的結構和特性，加深對卡賓自由基與超短強雷射相互作用機制的認識。
結題摘要
卡賓自由基是大氣、星際、燃燒、電漿等物理化學過程中一種重要的高反應活性中間體，同時也是研究分子量子態的各種耦合機制，以及驗證和建立多原子分子電子態的理論計算方法的理想體系。該項目研究對卡賓自由基電子激發態的相互作用和動力學過程進行深入的研究和探討，了解和掌握卡賓自由基電子態的結構和特性，加深對卡賓自由基與超短強雷射相互作用機制的認識。項目執行期間，建立了高溫分子束裝置，不僅可以作為一種自由基產生的束源裝置，而且可以改變分子束的性質，從而拓展了我們的研究體系和內容。利用該裝置並結合飛秒光電離-飛行時間質譜，我們研究了不同分子束溫度下苯及其取代物在飛秒雷射場中的電離解離過程，觀測到這些分子新的熱解反應通道。通過對分子束加熱以改變分子的初始振動布居，我們研究了三原子分子（CS2，CO2，OCS）與飛秒強雷射場的相互作用過程。研究結果表明，分子的初始振動自由度影響飛秒強雷射場中的電離解離過程，因此通過選擇不同的分子初始狀態，有望實現對強場中相互競爭的不同物理過程的控制。我們利用高精度理論方法，計算了一系列自由基及其離子電子態的勢能曲線，獲得了準確的電子態結構和光譜參數，對電子態的特性和動力學過程進行了細緻的研究。特別地，我們對文獻中存在爭議的FCBr的A態的解離勢壘高度給出了可靠的結果，並預測了目前尚無實驗報導的FCI自由基A態的解離勢壘；首次給出了高激發態的勢能曲線，對這些自由基在紫外波段的光解離動力學過程給予了解釋。這些研究結果對於認識鹵代卡賓自由基電子態的特性和動力學過程具有重要的參考意義。 項目相關研究成果已發表基金標註SCI收錄論文8篇，另外接收待發表的基金標註SCI論文3篇，國內外會議論文5篇。我們的研究對於理解和認識分子及自由基的電子激發態的性質，以及在飛秒雷射場中的動力學過程，探索對量子態的控制途徑，具有重要意義，也為進一步的研究奠定了基礎。
