膠體在聚合物中自組裝及凝聚成核統計力學研究

《膠體在聚合物中自組裝及凝聚成核統計力學研究》是依託北京化工大學，由密建國擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：膠體在聚合物中自組裝及凝聚成核統計力學研究
• 依託單位：北京化工大學
• 項目類別：面上項目
• 項目負責人：密建國

項目摘要

膠體聚合物體系自組裝及凝聚成核過程，是軟凝聚態領域有關結構和相變研究的前沿挑戰性問題。課題從微觀分子層面出發，運用統計力學理論展開系統研究。套用高分子積分方程理論獲得聚合物對膠體顆粒的耗損力，以此作為膠體顆粒間相互作用力建立密度泛函理論模型；綜合考慮溶劑力/外力等因素，建立動力學密度泛函方法，研究膠體顆粒在聚合物中的自組裝行為；套用密度泛函方法，研究膠體的微相分離和液固相平衡，重點研究解決平均場理論在計算液固平衡中出現熵奇異問題；根據固體顆粒成核特性，建立受限條件下的三維密度泛函模型，分析成核自由能壘和臨界成核半徑；充分考慮膠體和聚合物的特性，建立受限條件下膠體和聚合物混合積分方程，並引入橋函式校正，獲得精確的膠體和聚合物二元體系的密度分布及自由能泛函；相對膠體/聚合物/溶劑自組裝體系開展定量測定，以檢驗理論模型。

結題摘要

本項目從膠體顆粒與聚合物基團相互作用出發，考慮實際聚合物鏈不同基團化學特性和空間拓撲結構，構建了分子層面的、能描述實際各種合物體系的密度泛函理論（DFT）模型，包括含側鏈、支鏈、星型鏈的均聚物、嵌段共聚物和共混聚合物，確定了不同拓撲結構聚合物鏈構象熵的定量表征，通過相關實驗建立了理論模型的可靠性；構建了膠體顆粒/聚合物體系的DFT模型，解決了顆粒-聚合物基團高度非對稱作用的理論建模問題，研究了不同聚合物顆粒複合體系在體相和受限空間（表面）的結構和性質，通過相關實驗測試檢驗了理論模型；構建了關於不同晶格點陣結構的DFT表達，通過不同晶體結晶成核及晶液界面結構和性質的理論表征並與實驗結果比較，檢驗了多種晶格點陣結構DFT模型的可靠性和準確性；構建了顆粒/聚合物/溶劑複合體系的動力學密度泛函理論（DDFT）模型，弄清了溶劑和聚合物鏈影響顆粒聚集過程的微觀機理，分析了聚合物鏈運動規律和溶劑力對顆粒和聚合物鏈運動的粘滯效應，為顆粒自組裝機理研究作了充分的理論準備；通過納米顆粒自組裝行為實驗研究，一是驗證了理論模型預測的可靠性，二是在理論指導下，探索了不同體系中如何高效率地實現有序自組裝過程，為二維和三維有序材料合成打下了堅實的理論和實驗基礎。