《能源領域中的物理化學基礎研究和套用》是依託廈門大學，由萬惠霖擔任項目負責人的專項基金項目。
基本介紹
- 中文名：能源領域中的物理化學基礎研究和套用
- 項目類別：專項基金項目
- 項目負責人：萬惠霖
- 依託單位：廈門大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
本項目充分利用近年來不斷湧現的納米新材料和納米催化材料的新製備方法，緊密結合基於超高真空的表面科學技術的模型體系研究、原位譜學表征和理論計算研究，開展與輕質烷烴、合成氣和纖維素高選擇性催化轉化、電動汽車用高效蓄電體系和燃料電池以及與太陽能轉化相關的功能材料的設計、研製和相關的基礎研究，在分子和原子水平上認識相關過程的機理，為設計和研製具有優異性能的功能材料提供科學基礎，以期解決國家在能源領域的關鍵科學與技術瓶頸問題。
結題摘要
本項目遴選合成氣催化轉化制碳氫化合物燃料、烯烴和醇醚以及合成氣間接法制乙二醇路線的草酸酯加氫為主要目標反應，圍繞選擇性調控這一關鍵科學問題，從催化劑和催化體系的設計和構築、催化劑活性中心及其作用機理和反應機理的表征等方面開展了系統的基礎和套用研究。針對費托合成製備汽、柴油等液體燃料反應，提出了使用新型固體酸材料，通過控制載體的二次裂解反應以及調節載體孔結構提高燃料烴選擇性的新策略。使用該方法，我們在碳納米管和介孔分子篩載體負載金屬催化劑上實現了高選擇性合成氣直接轉化生成柴油(C10−C20, 60%)和汽油(C5−C11, 80%)烴的目標。針對CO加氫制低碳烯烴反應，製備並研究了納米碳化鐵在合成氣制烯烴反應中的催化性能。針對CO2加氫制烯烴反應，研究了K，B修飾對體相鐵催化劑催化性能的促進作用；構建了碳納米管負載的粒徑分布均勻、助劑與活性組分緊密接觸的Fe3-xMnxO4/CNT模型催化劑，在排除了金屬的粒徑以及助劑與載體之間的強相互作用的情況下考察了Mn對Fe基催化劑上費托合成制低碳烯烴的促進作用。針對合成氣加氫制乙醇、低碳醇反應，研發出具工業套用前景的碳納米管促進Ni-Mo-K硫化物基催化劑和Ni-M′-Mo-K氧化物基催化劑。前者的主要產物為乙醇，其C-基選擇性達33.1%；後者的主要產物為C2~4-醇，其C-基選擇性達50.6%。催化劑的表征研究揭示：CNT促進劑系通過其sp2-C表面吸附活化H2，產生sp2-C–H形式的氫吸附物種; 適當降低CNT 的顆粒度（相應地增大sp2-C表面積）能提高CNT的促進效應。針對合成氣間接法制乙二醇路線的草酸酯加氫反應，研製出具優異催化活性和極高的穩定性的少量幣（飾）族金屬Au，Ag和Pt等修飾以及碳納米管，La2O3，B2O3和MFI分子篩等促進的負載銅催化劑。對催化劑作用機理的研究表明，銅與幣（飾）族的合金作用或促進劑與銅物種之間的相互作用，有利於催化劑表面形成比例合適的Cu+和Cu0物種，並可促進銅納米粒子的分散、提高活性銅物種的表面積和對氫分子活化能力。
