納米間隙光學天線中的單分子拉曼散射探測實驗研究

《納米間隙光學天線中的單分子拉曼散射探測實驗研究》是依託上海交通大學，由楊天擔任項目負責人的青年科學基金項目。

基本介紹

• 中文名：納米間隙光學天線中的單分子拉曼散射探測實驗研究
• 項目類別：青年科學基金項目
• 項目負責人：楊天
• 依託單位：上海交通大學

項目摘要

本項目擬從實驗上研究納米間隙光學天線中的光場聚焦效應和單分子拉曼散射探測方法。去年我們從理論上提出了一類自頂向下製備的新型表面電漿光學天線器件，即具有1nm左右間隙的、反中心對稱光柵耦合的垂直光學天線。本項目擬從實驗上實現和測量這類器件。通過精確的納米加工工藝及光束可調的特製光學測量系統，此類器件將在把入射雷射聚焦於納米間隙的同時，把電場能量密度強烈地提高（理論預期達10^7倍），並且光學天線的輻射也將具有好的方向性。因其能夠在納米間隙內極大地提高光與物質的相互作用，此類器件的實現將為很多光學研究方向提供有力的工具。作為對納米間隙光學天線的表征方法和一個重要套用，我們擬測量其拉曼散射增強因子（理論預期達10^12），及探索單分子級別拉曼散射的可控可重複探測的實現方法；後者如果實現，將是表面增強拉曼散射研究領域的重要突破。

結題摘要

單分子（級別的）拉曼散射探測是具有極高分辨力和靈敏度的材料檢測手段，可以實現對幾乎任何微量物質的化學分析；並且它可以提供關於分子動力學、原位分子結構等從一群分子的拉曼散射譜中所無法獲得的信息，在推動材料、化學和生物領域的科學研究方面具有重要意義。同時，拉曼散射是一個非常弱的散射，為了實現單分子拉曼散射探測，需要高達10^11 的增強因子。如此高的增強因子之前只能從金屬納米顆粒團簇中隨機獲得，最強的hotspot的發生幾率連0.01%都不到。如何可控可重複的獲得極大增強是拉曼譜技術的套用進一步向前發展的重中之重。本項目研究了金納米球-原子級平滑金面所形成的光學天線在徑向偏振雷射聚焦激發下的表面拉曼增強這一新的實驗方法，並為之搭建了一套新的測量裝置。有效的天線耦合、可控的1nm分子層界面與亞微瓦的激發功率使我們在3nm大小的hotspot里得到10^9-10電磁貢獻的拉曼增強因子，同時對非共振拉曼小分子4NBT，20個天線的增強因子均方根差（按冪計算）小至10^0.08。在確定的hotspot里以如此高的重複性實現極大拉曼增強，可以說是一個出乎很多人意料的結果，這為系統地研究拉曼增強機理及通過拉曼譜技術研究納米物理和化學體系開闢了新的道路。在此基礎上，我們初步研究了幾納米hotspot里的非線性拉曼現象和小量分子的化學反應過程，觀察到了與前人不同的效應。