納米材料對全氟化合物的吸附和解吸機理研究

《納米材料對全氟化合物的吸附和解吸機理研究》是依託清華大學，由鄧述波擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：納米材料對全氟化合物的吸附和解吸機理研究
• 依託單位：清華大學
• 項目負責人：鄧述波
• 項目類別：面上項目

項目摘要

全氟化合物(PFCs)是當前研究最熱的持久性有毒污染物，廣泛存在於污水和自然水體中。納米材料也是近年研究的熱點，隨其大量使用而進入水環境，污染物吸附不僅改變其環境行為，也增強納米顆粒毒性。世界範圍內還沒有開展PFCs在納米材料上的吸附研究。本項目擬系統研究典型PFCs在多種納米材料上的吸附解吸規律，主要內容包括9種PFCs在碳基納米材料（多種碳納米管、石墨烯和富勒烯）上的吸附特性；4種全氟羧酸在無機納米材料（二氧化鈦和銀等）上的吸附解吸規律；水中有機物存在時的競爭吸附；以及用對比吸附和光譜分析手段從分子水平深入研究PFCs在納米材料上的吸附和解吸機制，揭示各作用力（疏水、靜電、氫鍵和π-π等作用）對吸附的貢獻，判斷主要作用力，特別是C-F鏈在材料表面是否發生疏水和氫鍵作用，提出複合吸附模式。本研究能揭示水環境中PFCs在納米顆粒微觀界面的吸附解吸過程和主導機制，為其遷移和歸趨提供理論支持。

結題摘要

全氟化合物（PFCs）是當前研究最熱的持久性有毒污染物，廣泛存在於污水和自然水體中。納米材料也是近年研究的熱點，隨著其大量使用進入環境，污染物在其表面的吸附不僅改變其環境行為，也會增強納米顆粒毒性。本研究針對典型的PFCs，開展了一系列納米材料對PFCs的吸附實驗，探究了有機及無機納米材料對PFCs的吸附機理，並以PFCs疏水疏油特性為出發點，提出並驗證了其在碳材料表面基於納米氣泡的吸附機理。本研究分析了碳納米管（MWCNTs）及無機納米氧化物比表面積、表面電荷等性能參數；開展了多種MWCNTs和無機納米氧化物吸附多種PFCs的實驗研究並分析了其吸附機理；進行了多種污染物共存時的競爭吸附試驗並分析了其影響機理，提出了複合吸附模式；開展了不同PFCs的疏水疏油特性實驗；開展了PFOS在碳材料上基於氣泡吸附的機理研究。研究發現MWCNTs對PFCs的吸附受MWCNTs表面特性、PFCs鏈長及極性官能團種類、溶液pH值、共存污染物等因素影響，其可能的吸附作用包括靜電作用、疏水作用等；無機納米材料對PFOS的吸附速率快，24小時後就可以達到平衡，其對PFOS的吸附受其表面電荷、溶液pH值及共存離子影響，在二價陽離子存在時可通過架橋作用促進吸附，其主要的吸附作用力包括靜電作用、氫鍵作用、架橋作用等；PFCs在典型有機溶劑中的溶解度隨溶劑極性的降低而降低，與傳統的HOCs的規律相反，其碳氟鏈同時具有疏水疏油性；通過脫氣吸附實驗發現氣泡對PFOS在疏水碳材料表面的吸附起到了重要作用，經0.01 atm真空脫氣36 h後CNTs對PFOS的去除率最大可降低79 %。PFOS的碳氟鏈既疏油又疏油，無法通過疏水作用吸附在碳基材料表面；PFOS傾向於在氣液界面分布，全氟鏈伸入氣泡中，離子端附在氣泡表面，從而吸附在材料表面。本研究對揭示水環境中PFCs在納米顆粒微觀截面的吸附解吸過程和主導機制具有重要的指導意義，能為其遷移和歸趨提供理論支持。