納米多孔鉑基催化劑製備及甲醇電氧化反應機理研究

《納米多孔鉑基催化劑製備及甲醇電氧化反應機理研究》是依託復旦大學,由黃桃擔任項目負責人的青年科學基金項目。

基本介紹

  • 中文名:納米多孔鉑基催化劑製備及甲醇電氧化反應機理研究
  • 依託單位:復旦大學
  • 項目類別:青年科學基金項目
  • 項目負責人:黃桃
項目摘要,結題摘要,

項目摘要

本項目針對直接甲醇燃料電池中甲醇氧化催化劑活性差、成本高等關鍵問題,探索一種多孔納米結構甲醇氧化電催化劑製備的快捷方法。利用酸性溶液中陰極電位下溶液中析出的氫氣體為動態模板,製備具有高電化學活性面積、高比表面、低載量、對甲醇電氧化催化性能好的納米結構新型多孔鉑基電催化劑;通過電化學循環伏安、交流阻抗、原位紅外反射光譜和電化學差分質譜等技術研究催化劑的構效關係以及對甲醇電氧化的反應動力學與機理;利用該方法在碳紙、矽基底上直接沉積製備分散均勻、載量低、比表面大、催化性能優越的多孔結構納米鉑基電催化劑,探索其在甲醇燃料電池以及微型甲醇燃料電池中的套用;同時,該研究通過對甲醇氧化反應機理的深入研究,將對直接甲醇燃料電池的發展具有積極的理論意義和實際套用價值。

結題摘要

項目針對直接液體(甲醇、甲酸)燃料電池中甲醇或甲酸氧化催化劑活性差、成本高等關鍵問題,探索設計與合成具有高催化活性、高穩定性納米電催化劑及製備方法。取得的主要研究結果包括:(1)通過將Pt與非貴金屬元素形成合金的方法,製備了Cu@Pt核殼結構的納米顆粒,並與rGO(還原的氧化石墨烯)複合製備了甲醇氧化的陽極催化劑;Cu@Pt/rGO 比Cu@Pt/Vulcan XC-72具有更好的催化活性和穩定性,這主要得益於Cu@Pt核殼結構和還原氧化石墨烯載體特殊的物理性能;(2)結合Ni摻雜和多孔結構的優勢,利用同時產生的氫氣泡為動態模板,創新地使用氫氣泡動態模板法成功地在玻碳電極上電沉積製備了具有三維多孔結構Pd及PdNi合金催化劑,多孔結構大大提高了催化劑的電化學活性面積而Ni摻雜修飾催化劑的電子結構,多孔Pd-Ni合金催化劑對甲醇電氧化表現出了很好的催化活性和穩定性;(3)以商業化的氣相生長碳纖維(VGCF)作為碳源,通過對VGCF進行強酸半剝處理得到了部分剝開的氣相生長碳纖維(puVGCF),並與Cu@Pt複合製備了甲醇氧化的陽極催化劑;(4)選用MoOx作為助劑,使用循環伏安法共沉積製備了一系列Pd-MoOx催化劑,研究了電沉積條件對催化劑的形貌、顆粒尺寸、化學組成、表面化學態、電化學活性面積以及催化性能等的影響;通過調節電沉積參數,篩選催化劑製備的最佳條件,獲得對甲酸電氧化具有更好的催化活性和穩定性的Pd-MoOx催化劑,催化性能的提高歸因於由小顆粒的微孔結構,氫溢出效應和獨特的元素分布;(5)選擇Ni作為助劑,使用超音波輔助液相還原法製備了一系列Pd-Ni/MWCNTs催化劑,通過調節Pd、Ni比例,篩選出具有最優性能的催化劑,PdNi/MWCNTs 具有最好的電催化性能,主要歸因於電化學活性面積的提高及Ni的摻雜修飾了催化劑的電子結構。

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