《等離激元在針尖增強拉曼散射和電致發光過程中的作用》是依託復旦大學，由吳施偉擔任項目負責人的重大研究計畫。
基本介紹
- 中文名：等離激元在針尖增強拉曼散射和電致發光過程中的作用
- 依託單位：復旦大學
- 項目類別：重大研究計畫
- 項目負責人：吳施偉
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
本項目擬圍繞基於掃描隧道顯微技術的針尖增強拉曼散射和電致發光過程中等離激元的作用進行展開，因為這些過程在單分子的探測和調控上都離不開等離激元能量共振的機制。項目擬利用申請人所在的復旦大學自行設計和研製的一台和超快飛秒雷射、單光子敏感光譜儀在線上的無液氦變溫超高真空掃描隧道顯微鏡系統進行實驗研究，再結合與理論計算的合作，申請人預期揭示局域於掃描隧道顯微鏡隧道節中的gap mode等離激元的形成機理和調控機制；理解它的空間分布局域性及其在非線性光學過程中局域光場的增強作用；探測等離激元在掃描隧道節中的單量子特性及其影響單分子在激發和弛豫超快動態過程的量子通道。項目最終擬進一步發展出能識別單個分子甚至單個分子內部化學鍵的新型掃描探針技術和手段，以及為首次獲得單分子尺度的超快動力學圖像做科學和技術上的儲備。
結題摘要
等離激元在針尖增強拉曼散射和電致發光過程有著重要作用。為了研究等離激元的作用，按照項目的研究計畫，項目分別在技術設備的研製、具體材料體系的測量等方面做了大量工作。在項目執行初期，我們首先研製了與光學耦合的無液氦超高真空變溫掃描隧道顯微鏡。我們將超快飛秒雷射、單光子敏感的光譜測量系統與無液氦掃描隧道顯微鏡結合起來，這些工作為後期項目的執行奠定了基礎。相關工作發表在Review of Scientific Instruments （2016），並申請了4項國家發明專利（其中1項已獲授權）。由於二維材料具有新奇的物理特性和廣闊的套用前景，我們將具體的材料體系確定為二維材料，著重研究等離激元在二維材料針尖增強拉曼和電致發光過程中的作用。為此，我們精確測量了單層MoSe2在不同襯底上的激子束縛能，解析了單層WSe2中局域於缺陷位的束縛激子的原子結構、電子態和發光屬性。相關工作分別發表在2D Materials （20017）和Physical Review Letters （2017）上。由於在單層材料中還存在著單量子發光點，但單量子發光的缺陷原子結構目前尚未清楚。結合本項目發展的掃描隧道顯微鏡隧穿電子誘導發光技術，理論上能夠在原子尺度對二維材料的缺陷發光進行深入研究。為了進一步確認這些缺陷發光的單量子行為，我們搭建了基於Hanbury Brown-Twiss (HBT)方法的單光子時間關聯測量裝置，時間分辨可達50皮秒左右。此外，我們還研究了另一個重要的二維材料（單層石墨烯）的三階非線性效應。我們通過電學調控石墨烯的費米面，實現了對石墨烯三階非線性信號的在橫跨近4個數量級的控制。該工作在Nature Photonics審稿中，並已全文張貼在arXiv.org上。總之，我們發展了與光學結合的掃描隧道顯微鏡，能夠在原子尺度對光譜學性質和單量子發光性質進行研究；我們明確了二維材料中大的激子束縛能、小的激子半徑以及襯底對激子束縛能的影響；首次揭示了二維材料中缺陷激子的原子結構和電子態；實現了對二維材料中非線性過程的電學調控。這些工作為在進一步在原子尺度研究二維材料的電致發光、針尖增強拉曼、非線性過程奠定了重要基礎。
