穩定高效的SiC基半導體可見光催化全解水制氫研究

《穩定高效的SiC基半導體可見光催化全解水制氫研究》是依託北京科技大學，由袁文霞擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：穩定高效的SiC基半導體可見光催化全解水制氫研究
• 依託單位：北京科技大學
• 項目負責人：袁文霞
• 項目類別：面上項目

項目摘要

化合物半導體是一類重要的太陽能分解水制氫催化劑材料，然而轉化效率高且得到實際套用的催化劑體系還需大力研發。禁頻寬度可調、套用廣泛的SiC具有化學性質穩定、高電子遷移率、價格低廉、環境友好等特性，是一種理想的可見光回響催化劑。本項目在前期SiC可見光催化分解水制氫的基礎上，擬以提高SiC可見光全分解水催化活性為研究目標，構建SiC為核心產氫催化劑的Z型光催化體系，系統研究該類催化體系光催化全解水微觀機制。通過SiC的p型或n型淺能級摻雜，研究半導體多子類型及其濃度對光生載流子傳導分離的影響；對不同晶型SiC進行深能級摻雜，研究摻雜對SiC擴展半導體可見光回響範圍的促進機制；引入高導電性固體媒介，研究溶液pH值、媒介/（助）催化劑界面性質、載流子傳導等與催化效率的關係，力爭開發出性能優良的新型光催化全分解水體系，挖掘SiC在光催化研究領域套用潛力，搞清楚限制半導體全分解水制氫效率的影響因素。

結題摘要

禁頻寬度可調的化合物半導體是一類重要的太陽能分解水制氫催化劑材料，然而轉化效率高且得到實際套用的催化劑體系還需大力研發。套用廣泛的SiC具有化學性質穩定、高電子遷移率、價格低廉、環境友好等特性，是一種理想的可見光回響催化劑，然而存在光生載流子複合快，壽命短，快速導出渠道尚需最佳化等問題。本項目充分抓住不同晶型的SiC表面具有相異表面的特點（表面懸掛鍵不同，帶來極性不同），原創地提出了具有6H-SiC光生電子和空穴不同晶面區域選擇分布的特性，研究表明此特性與其晶面的極性密切相關。利用金屬和金屬氧化物作為分子探針，分別標定了SiC表面光生電子和空穴在其不同晶面分離、轉移、富集的過程，並對這一過程進行了理論計算模擬，深入研究了引起SiC表面光生電荷呈現區域分布的作用機制，以及SiC光生電荷的表面分布與其表面極性的關聯性。利用SiC的這一規律實現了還原和氧化金屬助劑（或者半導體助劑）在SiC表面的空間區域選擇分布，同時也實現了氧化反應位點和還原反應位點的有效分離。這種定向結構設計，極大地提升了催化劑體系光生電子和空穴的分離效率，並有效地促進了其表面還原反應和氧化反應的進行，從而提高了SiC基催化劑的催化性能。在此基礎上，通過複合其他半導體催化劑（CdS、BiVO4等） 或導電層石墨烯構成異質結，探討晶面匹配效應最佳化半導體界面性質。研究表明，H-CdS和H-SiC的價帶導帶位置更為匹配，形成的Z型載流子轉移體系具有更強大的內建電場以促進電子空穴的分離。利用液相傳導媒介，構建了分別以WO3與Pt/SiC為產氧、產氫催化劑，IO3-/I-為離子對的Z型光催化全解水體系，研究了SiC催化劑助劑負載濃度、氧化還原離子對種類及濃度、溶液pH、固體導電層等因素對光催化全分解水體系性能的調控機制。通過這些研究成果，更深入地認識了SiC基催化劑可見光分解水反應機制，為全解水產氫的認識規律奠定基礎。