矽納米結構的金屬修飾及其在選擇性氧化反應中的套用

《矽納米結構的金屬修飾及其在選擇性氧化反應中的套用》是依託蘇州大學，由康振輝擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：矽納米結構的金屬修飾及其在選擇性氧化反應中的套用
• 項目類別：面上項目
• 項目負責人：康振輝
• 依託單位：蘇州大學

項目摘要

以前期工作為基礎，深入探討典型的矽納米結構（量子點、納米粒子、納米線、納/微複合結構等）與多種金屬納米粒子（Au、Ag、Cu、Ni、Co等）的相互複合，以及複合體系對烴類化合物（芳香烴和烯烴）的選擇性催化氧化作用。最佳化試驗條件提高選擇性催化氧化反應的選擇性與轉化率，細緻考察矽納米結構與金屬納米粒子尺寸、表面組成等對烴類選擇性氧化的選擇性與轉化率的影響，考察不同金屬組分及合金納米粒子在矽納米結構表面的催化作用的協同性。結合矽納米結構材料自身的催化特性，及其與其它半導體材料的相容性，通過控制其表面組成、帶隙或缺陷，進一步設計新穎的、多功能的、高效複合催化劑（體系）。

結題摘要

本項目旨在獲得金屬/矽納米複合催化體系，深入探討該類複合催化劑對烴類化合物的選擇性氧化反應的催化作用，初步建立起催化反應模型，推測相應的反應機理，探索多功能的、高效的、複合催化劑（體系）的設計及其催化性能。此項目對於開發綠色能源與解決環境污染等問題具有重要意義。三年來，主要完成了以下幾方面內容： 1. 最佳化多酸輔助合成法，大量可控合成矽量子點、納米粒子、納米線、納/微複合結構材料。 2. 最佳化反應的pH 值、金屬鹽濃度、反應溫度、反應時間、退火溫度、退火氣氛、退火時間等主要實驗參數，製備金屬/矽納米複合催化劑，並實現對金屬納米粒子的尺寸及晶相的調控。 3. 研究金屬/矽納米複合催化劑的粒子尺寸、表面組成、粒子晶相、帶隙或缺陷等主要性質。 4. 選用不同的金屬/矽納米複合催化劑作為研究對象，考察它們在烯烴與芳烴類化合物的選擇性氧化反應（如，環己烯的選擇性氧化，環辛烯的選擇性氧化，環己烷的氧化，鹵代苯和苯胺的偶聯等）中的催化行為。 5. 重點最佳化環己烯的環氧化、環辛烯的環氧化這兩個反應的催化條件，在結合催化劑類型與用量、選擇性、轉化率等實驗數據的基礎上，初步建立催化反應模型，並推測相應的反應機理。 6. 除此以外，研究中我們發現，由於矽納米材料的表面上含有Si-H，導致矽納米材料較為活潑，這就會使得複合催化體系的穩定性較差。考慮到碳與矽同處於第Ⅳ主族，所以我們進一步拓寬了催化劑的研究範圍，研究了碳（碳點、石墨烯）與金屬的複合體系，並考察了它們對環己烯的氧化、環己烷的氧化的催化特性。 研究計畫執行情況良好，未出現調整和變動的情況。依託本項目，共發表SCI學術論文72篇，獲授權專利2項。所得研究成果已完全達到預期目標。