《石墨相氮化碳光解水產氧半反應機制的理論研究》是依託福州大學，由林森擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：石墨相氮化碳光解水產氧半反應機制的理論研究
- 依託單位：福州大學
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：林森
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
利用高分子半導體石墨相氮化碳（g-C3N4）作為新型光催化劑，實現無金屬組分光催化體系的可見光分解水制氫，為光催化研究領域開拓了新的方向。但是，氮化碳光解水產氧半反應速率很低，被認為是制約實現太陽能高效分解水的關鍵動力學步驟。由於當前實驗研究尚缺乏對這類新材料微觀反應機制的認識，難以解釋實驗結果和開展光催化劑的進一步改性工作。本項目擬從第一性原理出發，通過對氮化碳光解水產氧半反應活性中心的空間結構與電子構型、反應中間體的吸附行為和反應途徑、催化劑表面過電勢的產生和調控規律、摻雜作用本質等的系統理論研究，闡明產氧半反應的微觀機制，揭示制約氮化碳高效光催化分解水制氧的關鍵因素，構建基於分子水平的氮化碳光解水反應機理模型。該研究對氮化碳光解水產氧半反應機制的深刻理解、指導新型高分子半導體光催化劑的設計和合成、構築具有高量子效率和太陽能利用率的高分子半導體基光催化體系都具有重要的理論和現實意義。
結題摘要
利用高分子半導體石墨相氮化碳（g-C3N4）作為新型光催化劑，實現無金屬組分光催化體系的可見光分解水制氫，為光催化研究領域開拓了新的方向。但是，氮化碳光解水產氧半反應速率很低，被認為是制約實現太陽能高效分解水的關鍵動力學步驟。由於當前實驗研究尚缺乏對這類新材料微觀反應機制的認識，難以解釋實驗結果和開展光催化劑的進一步改性工作。本項目從第一性原理出發，通過對氮化碳光解水產氧半反應反應中間體的吸附行為和反應途徑、導致高過電勢的重要因素、摻雜作用本質等的系統理論研究，闡明了該半反應的微觀機制，揭示制約氮化碳高效光催化分解水制氧的關鍵因素。我們通過計算發現OH中間體的吸附能的大小在很大程度上影響了過電勢的大小，因此在摻雜元素的選擇上要著重考慮摻雜後氮化碳對OH的吸附能力。該研究成果對氮化碳光解水產氧半反應機制的深刻理解、指導新型高分子半導體光催化劑的設計和合成、構築具有高量子效率和太陽能利用率的高分子半導體基光催化體系都具有重要的理論和現實意義。
