《石墨烯多體系複合電化學生物感測器及其敏感特性研究》是依託中國人民解放軍國防科技大學,由王建方擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名:石墨烯多體系複合電化學生物感測器及其敏感特性研究
- 項目類別:面上項目
- 項目負責人:王建方
- 依託單位:中國人民解放軍國防科技大學
中文摘要,結題摘要,
中文摘要
石墨烯比表面積巨大、電導率高,且結構中含有大量的邊界點、結構缺陷和功能性基團,為檢測物質在其上的吸附和電化學反應提供了豐富的場所,是電化學生物感測器研究的熱點之一。目前此方向在石墨烯單一修飾感測器研究較多,但複合修飾及其協同作用研究尤其是對於其作用機理的研究尚很欠缺。本項目擬在前期研究基礎上,通過研究化學氧化還原法製備石墨烯的過程及結構調控機理,製備出大尺寸、穩定化、單層石墨烯。採用共聚合方式利用聚多巴胺、納米金對石墨烯進行功能改性,找出相互之間的協同作用及相互影響規律,探索生物分子在石墨烯中負載時的組裝、固定機理,找出提高固定化效率和生物活性的方法,製備出負載生物活性分子的石墨烯作為敏感元件的生物感測器,研究其敏感特性,從而進一步豐富石墨烯製備及其負載生物活性分子製備生物感測器的相關理論。本項目在石墨烯結構調控及多重修飾石墨烯生物感測器上具有明顯的創新性。
結題摘要
石墨烯比表面積巨大、電導率高,且結構中含有大量的邊界點、結構缺陷和功能性基團,為檢測物質在其上的吸附和電化學反應提供了豐富的場所,是電化學生物感測器研究的熱點之一。 本項目首先採用改進的Hummers法製備了氧化石墨烯,然後還原得到石墨烯。採用石墨烯(RGO)、多巴胺(DA)與氧化石墨烯(GO)共混製備石墨烯-聚多巴胺複合物(RGO-PDA)、原位電還原GO製備石墨烯(ERGO)等多種方式修飾玻碳電極(GCE),製備了基礎電極GCE/RGO、GCE/RGO-PDA、GCE/ERGO。然後在其上原位沉積金、鉑納米粒子(AuNPs、PtNPs),並研究了葫蘆脲自組裝修飾。然後將生物活性分子葡萄糖氧化酶(GOD)、乙醯膽鹼酯酶(AChE)、細胞色素c(Cyt c)等負載其上並採用殼聚糖(CS)或Nafion進行封裝。探討了金屬納米粒子、石墨烯、生物活性分子協同作用機理,對其感測性能進行了表征和分析。 結果表明,RGO、RGO-PDA、ERGO可為AuNPs、PtNPs、生物敏感物質分子負載提供超大的比表面積,並且相互之間有催化協同效應,能夠明顯降低電極的表面阻抗值,改善檢測物質與電極間的電子遷移能力。其電子轉移過程是一個擴散控制的電化學過程,具有良好的穩定性和重現性。GCE/RGO-PDA/AuNPs修飾電極對H2O2的檢測的線性範圍是0.3~1.0 mM,靈敏度為372.6 μA/(mM•cm2)。GCE/RGO-PDA/AuNPs/AChE/CS感測器對乙醯膽鹼(ACh)線性檢測範圍在0.1~0.5 mM,靈敏度為19.8 μA/(mM•cm2)。GCE/RGO-CS/PtNPs/GOD-CS感測器對葡萄糖回響速度快(<6s),檢測範圍為0.01~1.27 mM,靈敏度為30.6μA/(mM•cm2)。GCE/ERGO-Nafion/AuNPs對H2O2檢測範圍在0.02~23.0 mM,靈敏度為574.8 μA/(mM•cm2),檢測下限為2μM(S/N=3)。GCE/ERGO-Nafion/AuNPs/Cyt c/Nafion感測器能使電極表面與酶之間發生直接電子轉移,對H2O2有良好的回響效果。GCE/ERGO-Nafion/AuNPs/CB[n]/Fc-COOH /GOD對葡萄糖的線性檢測範圍在0.2~1.0 mM,檢測靈敏度為3.8μA/mM。