《石墨烯基碳催化綠色有機反應性能調控及原理研究》是依託深圳大學，由蘇陳良擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：石墨烯基碳催化綠色有機反應性能調控及原理研究
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：蘇陳良
- 依託單位：深圳大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
基於石墨烯及其衍生物獨特的化學性質，調控石墨烯基碳催化活性套用於精細化工與合成化學是功能碳材料學科的一個重要研究熱點。價格低廉、資源豐富、可重複使用、易修飾、溶液可分散是石墨烯基催化材料的主要優勢。催化原理不明、活性偏低、催化劑上載量過高、反應模式略有局限性是當前多數石墨烯基碳催化反應所面臨的問題。本項目將在原有的工作基礎上深入調控石墨烯基碳材料的化學特性、活性位點以及與其他材料的協同作用，提高石墨烯在醇氧化、碳氫鍵活性等重要精細化工反應催化活性；基於石墨烯碳催化活性特徵進一步設計串聯反應，雙功能催化反應來製備附加值高的精細化工產品和複雜雜環化合物：如開發碳催化氧化與酸（鹼）催化、碳催化氧化與有機小分子共催化、酸鹼催化與金屬催化等雙功能體系；石墨烯在複合催化材料中的特殊的二維平面模板作用、共催化效果也會被探討。研究成果將加深石墨烯在精細化工與合成化學的套用價值、豐富碳材料催化的內容和理論。
結題摘要
異相催化劑具有低殘留、低排放、易分離、可循環利用等特點與優勢，符合“綠色可持續化學”的核心理念與標準，能有效從源頭上解決當前催化工業中污染排放問題，引起了化學、材料、化工等領域科學家高度重視。石墨烯及二維材料催化反應研究是近年來的異相催化的研究熱點。本項目的研究在以下幾個方面取得了重要研究進展：（1）通過控制氧化石墨烯製備過程中高錳酸鉀的劑量，實現了對氧化石墨烯中含氧官能團種類和濃度的控制，調控出石墨烯催化的碳氫鍵-碳氫鍵直接氧化偶聯反應，具有反應條件溫和，高效等特徵；同時，項目對石墨烯催化的機理做了深入的研究，結合官能團調控，以小分子模擬的方式得出石墨烯中的醌和鋸齒型邊界是可能的催化活性位點，並直接通過隧道掃描電鏡拍到石墨烯缺陷位的鋸齒型邊緣；（2）我們發展了原子沉積法製備高負載的Co1@GO，通過調控石墨烯含氧量我們實現了對單原子鈷負載量精準調控。由於單原子鈷局部微環境的影響，石墨烯含氧官能團的“配位”效應使得該單原子鈷催化劑在硝基苯還原中呈現了獨特的催化選擇性，以高產率和高選擇性製得氧化偶氮苯類化合物；（3）石墨烯材料沒有帶隙難以直接用於光催化，但龐大的二維材料家族適用於光催化的材料眾多。基於光催化重水分解制氘技術，我們實現了以二維多孔硒化鎘為催化劑，以重水作氘源，針對碳-鹵鍵的可控氘代反應，具有條件溫和、氘代位點可控、氘代個數可控、官能團廣普適用等優點。該策略被成功套用於氘代維生素B3衍生物的精準製備。 以二維晶體化聚碳腈與鈀複合材料為催化劑，我們實現了以氘水/氘代甲醇為氘源的烯烴選擇性加氘反應，並套用於氘代甾體類化合物可控制備。
