《焦油水蒸氣重整鎳基合金催化劑的可控制備及性能研究》是依託福州大學，由李達林擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：焦油水蒸氣重整鎳基合金催化劑的可控制備及性能研究
- 依託單位：福州大學
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：李達林
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
生物質氣化是生物質能轉化和利用的關鍵技術之一，制約生物質氣化技術發展的技術瓶頸之一是焦油副產物的有效去除，焦油水蒸氣催化重整是解決焦油問題最有效的方法，Ni與其他過渡金屬形成的合金催化劑對焦油水蒸氣重整反應呈現良好的催化性能，通過合金組成、結構和形貌的調控是改善合金催化劑性能的關鍵。本項目擬以層狀複合氫氧化物（LDHs）為前驅體製備高性能Ni基合金催化劑，通過調控LDHs前驅體的化學組成及熱處理條件，研製組成均勻、結構單一、粒徑均一的高性能實用型合金催化劑，通過合金組成、晶相、微結構、表面狀態等性質的系統表征，結合催化劑活性、穩定性及反應動力學研究，確定影響合金催化性能的關鍵因素，發展合金催化劑的性能調控方法，揭示合金化對催化劑積碳、燒結和硫中毒失活的抑制作用，為新型高效焦油水蒸氣重整催化劑的研發提供理論基礎和原型技術。
結題摘要
焦油重整是解決生物質氣化中焦油副產物的最有效方法，其關鍵是研製廉價、高性能的催化劑。本項目採用層狀複合氫氧化物（LDHs）為前驅體設計製備了系列高分散負載型金屬/合金催化劑，通過XRD、H2-TPR、O2-TPO、XPS、H2化學吸附、CO吸附紅外光譜、STEM-EDX、TPSR等手段對催化劑進行表征，並以焦油模型化合物為反應物詳細考察了催化劑對焦油重整的活性、穩定性和反應動力學。研究結果表明：（1）以LDHs為前驅體是製備負載型金屬和合金催化劑的有效方法。過渡金屬離子部分取代Mg-Al LDHs經焙燒分解後形成了類Mg(Al)O固溶體，經還原處理後可得到高分散的金屬納米粒子（如Ni、Co、Cu）和結構單一、組成均勻、粒徑均一的合金納米粒子（如Ni-Cu、Ni-Fe、Ni-Co等）。該方法克服了傳統浸漬法存在的多相合金並存、組成不均勻、粒徑較大且分布較寬等問題，實現了合金催化劑的可控制備。（2）合金催化劑對焦油模型化合物重整反應表現出良好的催化活性、穩定性和抗積碳性能。研究發現，合金的種類和組成對催化性能有顯著影響。其中，Cu/Ni比為0.25的Ni-Cu/Mg(Al)O合金催化劑對甲基萘水蒸氣重整和甲烷二氧化碳重整均表現出較好的催化活性和穩定性，是目前已報導的最有效的非貴金屬催化劑之一。此外，研究發現以Co-Mg-Al LDHs為前驅體製備的Co/Mg(Al)O催化劑具有優異的低溫催化穩定性和抗積碳性能。（3）合金可有效抑制積碳生成。TPSR和動力學研究顯示，合金化可降低甲烷等烴類分子的解離，並促進H2O、CO2等分子的吸附活化，加快表面碳物種的氣化，從而抑制積碳生成。這些研究結果對發展合金催化劑的製備和性能調控方法以及認識合金對積碳的抑制作用具有重要意義，將為新型高效烴類重整催化劑的研發提供理論基礎和原型技術。
