無溶劑合成介孔矽鋁催化材料

無溶劑合成介孔矽鋁催化材料

《無溶劑合成介孔矽鋁催化材料》是依託浙江大學,由陳芳擔任項目負責人的青年科學基金項目。

基本介紹

  • 中文名:無溶劑合成介孔矽鋁催化材料
  • 依託單位:浙江大學
  • 項目負責人:陳芳
  • 項目類別:青年科學基金項目
項目摘要,結題摘要,

項目摘要

無溶劑條件下合成介孔催化材料能夠最大限度提高生產效率、降低安全隱患和環境污染,從而達到降低生產成本的目的,是典型的綠色路線。儘管我們已經在無溶劑條件下合成了介孔磷酸鋁材料,然而介孔矽鋁材料的無溶劑合成還沒有被報導。這是由於合成磷酸鋁的起始原料可以通過酸鹼反應實現縮聚,而矽鋁材料必須通過矽源的水解實現縮聚,而在無溶劑的條件下,矽源的水解聚合是非常困難的。在本項目中,我們在深刻理解無機物種在無溶劑的條件下分散和水解縮聚機理的基礎上,嘗試在無溶劑條件下合成系列介孔矽鋁材料,研究其穩定性和酸催化性能;在成功合成矽鋁材料的基礎上,把過渡金屬雜原子(Co,Fe和Cr等)引入到介孔骨架中,選擇烯烴的氧化為模型反應,系統研究含雜原子介孔矽基材料的催化性能。

結題摘要

上世紀八十年代,Wilson與 Flanigen在水熱體系中成功開發出了一個全新的微孔分子篩體系—磷酸鋁分子篩(AlPO4-n)家族,並使許多元素部分取代骨架內的磷和鋁,合成出大量的SAPO-n等系列分子篩,目前很多已廣泛套用於工業生產上。例如,SAPO-34是工業上常用的甲醇制低碳烯烴催化劑,SAPO-11是低碳烷烴及烯烴的骨架異構化、催化裂化和異構脫蠟等的工業催化劑,SAPO-5是烷基化反應的常用催化劑。然而現在工業上主要是採用水熱法合成這些分子篩,合成過程中不僅需要大量的水和溶劑,且會產生大量的廢水,對環境造成了很大的污染。在能源與環境問題日趨嚴重的今天,開發綠色、簡便、廉價的新型分子篩合成路線就有著極其重要的意義。我們在前期的研究基礎上,使用無溶劑方法成功製備了CHA、AEL、AFI等結構的磷酸鋁分子篩,該法不僅避免了大量廢水的產生,節約能源,也極大程度地降低了釜內自生壓力,提高了分子篩合成的安全係數。 以白炭黑、薄水鋁石、磷酸二氫銨和嗎啡啉為矽源、鋁源、磷源和模板劑,成功合成SAPO-34分子篩,通過XRD,SEM,固體核磁,N2等溫吸附脫附測試,ICP等分析表征,表明合成的樣品具有良好的結晶度、較大的比表面積以及多級孔結構。催化結果表明無溶劑合成的SAPO-34分子篩具有與常規的SAPO-34相類似的酸性和催化性能,同時該樣品在MTO催化反應中顯示出比常規SAPO-34更高的丙烯和丁烯選擇性。白炭黑、薄水鋁石和二正丙胺磷酸鹽為矽源、鋁源和磷源(模板劑),成功合成SAPO-11分子篩,通過XRD,SEM,固體核磁,N2等溫吸附脫附測試,ICP等分析表征,表明合成的樣品具有良好的結晶度和較大的比表面積。同時,通過加入金屬鹽類可成功將雜原子摻入到分子篩骨架內。 作為空氣污染物的主要成分之一,揮發性有機物 (Volatile Organic Compounds, VOCs) 對人體健康和環境都造成了巨大的危害。消除VOCs的方法眾多,其中以催化燃燒最有效、最可行,尤其是在較低溫下消除較低濃度的VOCs。沸石分子篩負載Pt的催化劑因為兼具沸石分子篩和貴金屬的雙重優勢,被認為是VOCs消除最為有效的催化劑之一。我們研究了一系列沸石分子篩負載Pt催化劑上的甲苯催化燃燒反應性能,並考察了沸石分子篩的介孔結構、陽離子、矽鋁比和Pt納米粒子的尺寸等因素的影響。

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