《溴甲烷甲基化甲苯（或苯）製備對二甲苯的催化研究》是依託湖南大學，由尹雙鳳擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：溴甲烷甲基化甲苯（或苯）製備對二甲苯的催化研究
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：尹雙鳳
- 依託單位：湖南大學
中文摘要,結題摘要,
中文摘要
對二甲苯（PX）是石化工業主要的基本有機化學品之一，其市場需求量日益增加；天然氣是豐富、清潔的烴類化石資源，其開發利用正日益受到重視。本項目提出以催化技術實現天然氣在常壓下通過溴甲烷中間體甲基化甲苯（或苯）以製備對二甲苯的構想。本項目的重點研究內容是設計、製備轉化溴甲烷和甲苯（苯）為對二甲苯的高效催化劑，探究催化劑的組成、結構、製備方法、製備條件等多種因素對其催化性能的影響；結合多種技術手段，分析表征催化劑的結構、表面酸性等物理化學性質；關聯催化劑的結構與其性能之間的定性定量關係；捕捉催化劑活性中心組成和結構方面的關鍵信息；揭示溴甲烷和甲苯（苯）轉化為對二甲苯的催化反應機理。本項目的成功實施，有望得到溴甲烷甲基化製備對二甲苯的高效催化劑，將為天然氣的綜合利用和對二甲苯的製備開闢新的工藝路線；而且所獲得的關於催化劑活性位與催化機理的信息，對設計開發新型烷基化催化劑將具有重要的參考價值。
結題摘要
本項目提出以催化技術實現天然氣在常壓下通過溴甲烷中間體甲基化甲苯（或苯）以製備對二甲苯的構想。研製採用HBr+O2+H2O活化天然氣生成溴甲烷，然後由溴甲烷轉化為高附加值芳烴的新型工藝流程，開發了基於HZSM-5分子篩的高效芳構化催化劑，並提出了可能的反應機理。製備了HZSM-5、P-Zn/HZSM-5、HZSM-5@silicalite-1核殼結構分子篩，在溴甲烷轉化製備對二甲苯及低碳烯烴的反應中表現出較好的催化活性。採用XRD、SEM、XPS、BET、NH3-TPD等技術手段對這些分子篩材料進行了詳細表征，考察了催化劑的孔道結構、形貌、晶粒尺寸、晶相結構、表面酸性等物理化學性質，探究了催化劑的組成、結構、製備方法、製備條件等多種因素對其催化性能的影響，關聯了催化劑的結構與其性能之間的定性定量關係，並揭示了溴甲烷和甲苯（苯）轉化為對二甲苯的催化反應機理。這些研究成果對於設計開發新型烷基化催化劑具有重要的參考價值，也為天然氣的綜合利用和對二甲苯的製備開闢新的工藝路線，對推動石油化工生產和催化工藝“綠色化”也具有重要的現實意義。發現了MnO2及改性後的MnO2和ZSM-5分子篩可以高效催化對氯甲苯氧化為對氯苯甲醛。設計與製備了具有較高光催化活性的BiOX (X= Cl, Br, I)、Ag/BiVO4、Bi2O3-BiVO4、Bi2O3-Bi2S3、g-C3N4-Bi2O2CO3、Cu2O/BiVO4等材料，初步揭示了鉍系催化劑的結構與催化活性之間的關係，發現了異質結結構對於改善這類催化劑活性的重要性。此外，還發展了炔烴綠色催化轉化為功能化合物以及有機膦和含氮化合物的綠色合成方法和工藝技術。
