《液-液-固多相酯交換反應/膜分離耦合系統的構建與研究》是依託東南大學，由肖國民擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：液-液-固多相酯交換反應/膜分離耦合系統的構建與研究
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：肖國民
- 依託單位：東南大學
中文摘要,結題摘要,
中文摘要
利用膜反應器，將固體鹼/酸催化多相酯交換反應與膜分離過程耦合可以實現液-液-固多相反應的綠色、快速、高效進行，製備高活性的催化膜是構建這一耦合系統的關鍵。本項目採用普通浸漬法、浸漿法和原位合成法在惰性陶瓷膜的表面構建高活性的鹼/酸性催化中心，通過對不同製備方法所得催化膜的各項表徵結果及催化性能的研究，推斷催化中心在陶瓷膜孔道表面沉積固定的機理，開發製備高活性催化膜的工藝。構建植物油與低碳醇液-液-固多相酯交換-膜分離耦合系統，通過對該催化-膜分離過程的研究，建立膜分離強化下多相酯交換反應過程的反應動力學模型。通過本項目研究，最終建立微孔道內催化活性粒子的沉積固定機理，構建膜分離-多相酯交換反應動力學模型，為進一步研究高黏度液-液-固多相反應的膜催化分離過程和開發液相膜催化反應器相關理論模型奠定基礎。
結題摘要
本項目採用市售較為便宜的氧化鋁陶瓷膜（CM）為基材。項目通過浸漬法在CM表面負載KF/γ-Al2O3鹼活性組分製備了鹼性催化膜。催化活性篩選結果表明，γ-Al2O3負載率為15%±2%、50%的KF溶液浸漬製備的催化膜具有較優的催化活性及穩定性。分別採用磷酸二氫鋁和矽酸鈉為粘結劑，製備了SO42-/ZrO2-CM和SO42-/TiO2-CM兩種酸性催化膜。研究結果表明，當SO42-/ZrO2和SO42-/TiO2的負載率為15%時，其催化效果最好，常壓最優工藝條件下，180min油酸轉化率分別可達95%和98%以上。SO42-/TiO2-CM具有較好的重複使用性。 本項目還通過原位合成法在CM表面負載催化活性中心製備相應的催化膜。一是採用原位合成法在CM表面負載Ca-Mg-Al水滑石（HT），再浸漬KF溶液製備鹼性催化膜。實驗結果表明，適當的條件下，CM表面沉積的水滑石晶型良好，分布均勻，且KF/HT-CM具有與粉末催化劑相當的催化活性。二是先在CM表面原位合成MCM-41，再浸漬製備了PTSA/MCM-41-CM和SO42-/ZrO2/MCM-41-CM兩種酸性催化膜。實驗結果表明，適當條件下MCM-41可以均勻分散於CM表面且晶型良好。最佳工藝條件下前者對應的棕櫚油80min的轉化率可達93%，重複使用5次，仍可高於85%；後者對應的60min的轉化率可達92%，重複使用5次，仍高於80%。 課題組自行設計搭建了膜反應裝置，裝置採用三段加熱，最高使用溫度400℃，最高使用壓力8MP。其反應器長25cm，適用於10mm*6mm的單通道陶瓷膜。採用此膜反應器，將固體鹼或固體酸顆粒裝填於膜管內，進行生物柴油分離製備實驗，考查了工藝條件對生物柴油合成的影響。實驗結果表明，膜反應器可以實現固體酸/鹼催化反應與膜分離的耦合，對於KF/Ca-Mg-Al HT，最佳的工藝條件為反應溫度70℃、催化劑填裝量0.531g/mL、循環流速3.16mL/min。對於PTSA/MCM-41，最佳的工藝條件為反應溫度80℃、催化劑填裝量0.27g/mL、循環流速4.05mL/min。 本課題發表與項目相關論文共19篇，其中SCI、EI論文18篇，申請、公開或授權專利共7項，授權3項。 從事本項目研究共有博士生5人，碩士生3人，其中已畢業博士3人，碩士3人。
