《水蒸氣/SO2對鈣基CO2吸附劑再生動力學的影響與作用機制》是依託重慶大學，由秦昌雷擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：水蒸氣/SO2對鈣基CO2吸附劑再生動力學的影響與作用機制
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：秦昌雷
- 依託單位：重慶大學
中文摘要,結題摘要,
中文摘要
鈣循環是煤基低碳利用的重要技術路徑之一。煅燒過程是鈣循環中的關鍵環節，需要通過煤的富氧燃燒供熱實現吸附劑分解再生進而捕集CO2。然而，目前對鈣循環的研究多基於N2/CO2等理想煅燒氣氛，而與實際煅燒環境相差甚遠。初步研究顯示，煤富氧燃燒氣氛中的水蒸氣和SO2對鈣基CO2吸附劑的再生過程有著重要影響。本項目擬針對水蒸氣/SO2作用下的吸附劑分解再生動力學特性與機制展開研究。通過實驗研究與基於密度泛函的分子模擬，弄清水蒸氣加速吸附劑分解再生的規律及催化機理；改進變晶粒粒徑數值模型，研究伴隨有硫酸化反應的單顆粒吸附劑分解過程中的耦合行為、影響因素及規律；通過進一步的實驗研究，揭示水蒸氣與SO2共同作用下的吸附劑CO2脫附特性與涉及的協同競爭機制，從而調控與最佳化鈣基CO2吸附劑顆粒結構參數及煅燒過程工況。本項目的實施將為鈣循環煤基低碳利用技術的發展提供基礎科學依據。
結題摘要
鈣循環是煤基低碳利用的重要技術路徑之一。煅燒過程是鈣循環中的關鍵環節，需要通過煤的富氧燃燒供熱實現吸附劑分解再生進而捕集CO2。而煤富氧燃燒過程中的水蒸氣/SO2等組分會對鈣基CO2吸附劑的再生過程有著重要影響。基於上述基礎問題，（1）本項目考察了水蒸氣對於鈣基吸附劑分解再生的影響規律，發現水蒸氣可以降低CaCO3分解溫度並加快其分解速率；進一步通過量化計算揭示了H2O在CaCO3表面的吸附活性位點、吸附與解離過程、以及CaCO3分解並釋放出CO2的反應路徑及反應能壘，從原子層面闡明了水蒸氣催化加速CaCO3分解的微觀機理。（2）針對SO2雜質的複雜影響，基於變晶粒粒徑原理建立了耦合碳酸鈣分解/氧化鈣硫酸化串列反應與熱/質傳遞的顆粒模型，模擬了串列反應間的相互作用與影響因素，結果表明高CO2濃度雖然會降低初始硫酸化速率，但是有利於硫酸化全局反應進行；較大的顆粒與晶粒粒徑均會減緩碳酸鈣分解及連鎖硫酸化反應。（3）探究了水蒸氣/SO2共存時的CO2吸脫附特性，發現水蒸氣在提升吸附劑表面CO2吸附性能參數、最佳化吸附劑內部孔結構的同時，也為SO2擴散與反應提供了良好的孔隙通道與反應區域，進而呈現出較強的硫酸化促進作用。（4）本項目還考察了再生過程煤富氧燃燒灰分的影響特性與機制，研究了鈣基CO2吸附劑與煤灰種類、粒徑、煅燒條件等關鍵參數對於煤灰抑制鈣材料CO2循環吸附容量的影響規律，揭示了煤灰顆粒在鈣基吸附劑表面的物理演變過程及關鍵礦物元素的遷移規律。上述結果可以為構建高效鈣基吸附劑、最佳化反應工況進而套用鈣循環CO2捕集技術提供理論支持和技術支撐。
