氫氣協同H2-SCR反應中原位產生氨還原NOx的研究

《氫氣協同H2-SCR反應中原位產生氨還原NOx的研究》是依託北京化工大學,由劉志明擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

  • 中文名:氫氣協同H2-SCR反應中原位產生氨還原NOx的研究
  • 依託單位:北京化工大學
  • 項目類別:面上項目
  • 項目負責人:劉志明
項目摘要,結題摘要,

項目摘要

鑒於NOx排放標準日趨嚴格和柴油車排放NOx低溫催化控制技術存在的問題,本項目擬通過多功能催化劑的設計,在氫氣選擇性催化還原NOx(H2-SCR)的同時,使NO離解生成的N與H2離解產生的H結合生成NH3或NH4+,實現氫氣協同原位產生的NH3高效還原NOx的新技術路線。H2-SCR和NH3-SCR協同還原NOx,不但提高N2和氫氣的選擇性,而且拓寬活性溫度視窗。通過對催化劑的綜合性能評價和結構表征,揭示催化劑各組份的相互作用及其與H2-SCR和NH3-SCR的內在聯繫;並結合原位紅外(FT-IR)研究、穩態同位素瞬變動力學分析和基於密度泛函理論(DFT)的分子模擬,闡明多功能催化劑上H2-SCR和NH3-SCR協同進行的反應機理,為氫氣協同H2-SCR反應中原位產生的氨還原NOx的新技術路線提供科學依據。本項目對實現柴油車排放NOx的污染控制,具有重要的科學價值與社會意義。

結題摘要

NOx作為一種典型的致霾污染物,其污染控制日益引起人們關注。本項目對氫氣選擇性催化還原NOx(H2-SCR)以及氫氣協同原位產生的NH3還原NOx(NH3-SCR)開展研究,並按照計畫順利完成。設計合成了Pd-Mn/TiO2-Al2O3、Pt-WO3/TiO2以及Pt-MoO3/TiO2等催化劑,研究了其對H2-SCR的性能及其影響因素,發現上述催化劑對H2-SCR具有良好的催化活性。藉助N2吸附、XRD、XPS、H2-TPR、NOx-TPD、XANES等手段對催化劑的微觀結構進行了分析表征,明確了催化劑的結構和性能的構效關係。藉助原位漫反射紅外光譜(DRIFTS)技術,揭示了在H2-SCR的同時,原位產生的NH3也參與NOx的還原反應,從而使催化劑顯示出良好的脫硝性能。構築的Mn-Ce-Ti、V-Ce-Ti和WO3/MnZr等催化劑對NH3-SCR具有良好的脫硝性能,雙(或多)金屬間的協同效應使催化劑的氧化-還原性及表面酸性提高,從而促進了NH3-SCR反應的進行。通過DRIFTS研究,揭示了NH3-SCR反應中涉及的反應中間體及反應路徑,提出了NH3-SCR脫硝的反應機理。本項目的實施,對NOx的污染控制具有重要的科學價值與社會意義。

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