氧化鋁膜包覆活性炭催化劑的製備與性能研究

《氧化鋁膜包覆活性炭催化劑的製備與性能研究》是依託浙江大學，由陳豐秋擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：氧化鋁膜包覆活性炭催化劑的製備與性能研究
• 依託單位：浙江大學
• 項目負責人：陳豐秋
• 項目類別：面上項目

項目摘要

對某些快速強放熱反應體系，流化床反應器更適宜於大規模放大和強化傳熱過程。而活性炭作為一種良好的催化劑載體，其比表面積大、吸附性強，但耐磨性差，在流化床內易粉化跑損，極大地影響了催化劑的壽命和工藝的經濟性。據此，本項目提出在細顆粒活性炭表面上可控制備多孔氧化鋁膜，以有效提高活性炭載體的耐磨性，同時又能保持包覆後活性炭催化劑載體原有的物理化學性能。項目將研究氧化鋁膜在活性炭表面的包覆與生長機理、後處理過程中膜孔結構及其機械強度的演變規律，探究氧化鋁膜包覆活性炭催化劑載體對氣體反應物和產物在催化劑表面傳遞行為的影響規律、複合催化劑上反應與傳遞行為的協同作用機制、動力學行為，建立反應動力學模型，進而建立膜包覆活性炭催化劑載體的製備方法－包覆膜結構及機械強度－膜包覆活性炭上傳遞與反應性能三者的相互關係，為耐磨性活性炭催化劑複合載體的製備提供技術基礎，也為相應工藝的流化床反應器的過程強化提供技術支撐。

結題摘要

核殼結構材料在改善某些快速強放熱反應體系催化劑的機械強度，提高催化轉化過程產物選擇性方面有重要的套用價值和潛力。在項目執行前期，主要圍繞氧化鋁包覆活性炭的製備及其耐磨性能、氧化鋁膜對乙炔和氯化氫氣體的傳質影響等開展了系統性工作。項目執行後期，根據存在的問題及研究進展，開展了合成氣直接轉化為低碳烴核殼型催化材料的設計與套用研究。取得的主要研究成果如下：1、開展了氧化鋁包覆活性炭催化材料的可控制備及性能研究。結果表明，氧化鋁膜能很好地保護活性炭，顯著提高活性炭的耐磨性能；同時氧化鋁膜對乙炔和氯化氫等氣體的傳質影響很小。2、針對活性炭表面憎水及粗糙的特點，提出了通過氧化鋁中間層製備分子篩膜包覆活性炭核殼催化劑的新方法，實現了分子篩在活性炭表面的連續、緻密成膜。所製備的CoZr/AC@ZSM-5催化劑能明顯提高F-T反應低碳烴的收率，體現出了核殼結構的優勢。CO轉化率低可能是由於分子篩膜中H2和CO的擴散速率差異引起。3、設計製備了CZA@SAPO-34核殼催化劑並套用於CO氫化反應，研究發現核殼結構催化劑製備過程高溫水熱合成會導致CZA的催化活性降低，採用複合膜（膜層為γ-Al2O3膜和SAPO-34分子篩顆粒組成）製備的方法能克服了此問題。最終獲得的CZA@Composite-SAPO-34能在保持CO轉化率與CZA相當的情況下，明顯減低中間產物甲醇的選擇性，提高低碳烴的收率。4、上述研究成果已在Chem.Commun.、I.E.C.R.等重要學術期刊發表SCI收錄論文6篇，中文核心期刊論文1篇，獲國家授權專利3項。5、在項目執行期間，共培養博士研究生2名，碩士研究生2名，資助研究生或課題組其他成員參加國際學術會議並作口頭報告2人次，國內重要學術會議1人次。