氧化石墨烯熱電性質的理論研究

《氧化石墨烯熱電性質的理論研究》是依託大連理工大學,由周思擔任醒目負責人的青年科學基金項目。

基本介紹

• 中文名：氧化石墨烯熱電性質的理論研究
• 依託單位：大連理工大學
• 項目類別：青年科學基金項目
• 項目負責人：周思

項目摘要

近年來，石墨烯的熱電性能逐漸成為研究熱點。石墨烯具有高電導率(σ)和熱導率(κ)，以及較低的Seebeck係數(S)，其自身熱電性能並不優越。對石墨烯進行氧化可以有效調控其電學和熱學性質，所得的產物—氧化石墨烯(GO)在熱電材料套用領域具有很大的潛力。然而，如何針對GO的熱電套用，調節其化學組分和原子結構，在σ,κ和S這三個相互衝突的物理量中獲得最優的平衡，目前尚不清楚。本項目擬利用密度泛函理論計算、非平衡格林函式法、和非平衡分子動力學模擬，系統研究氧化石墨烯的熱電性質，闡明GO的電導、Seebeck係數和熱導率隨含氧官能團的種類、濃度和分布的變化規律，通過考察GO的電子和聲子能帶結構以揭示這種關聯下的微觀物理機制，識別具有良好熱電性能的氧化石墨烯的化學特徵和結構特徵，建立提高其熱電品質因子的普適性方法，為實驗設計和製備可套用的石墨烯/類石墨烯熱電材料提供有價值的理論指導。

結題摘要

作為首個被發現和製備的二維材料，石墨烯獨特的原子結構和電子能帶結構為研究二維材料的新奇物理性質提供了一個理想平台。熱電效應是直接將溫差轉換為電壓的一種現象，石墨烯具有良好的導電性，其熱電性質自然備受關注，然而石墨烯具有良好的導熱性，半金屬性又導致Seebeck係數較低，自身熱電性能並不優越。本項目提出通過氧功能化調控石墨烯的熱電性質，利用密度泛函理論計算和非平衡格林函式法，系統研究了氧化石墨烯的電導率、Seebeck係數和熱導率隨含氧官能團的種類、濃度和分布的變化規律，以及這三個物理量與電子能帶結構和聲子色散關係的關聯。研究發現，對於無序結構的氧化石墨烯，氧功能化打開了能隙，使Seebeck係數增加、導熱性降低，然而也引入雜質態成為載流子的散射中心，嚴重破壞了電子輸運性質，因此總體熱電品質因子都在0.1以下。如果將氧官能團排列成有序的納米道結構，保留部分未被氧化的純淨石墨烯區域，可以保持良好的導電性，同時，納米道區域富集氧官能團，可以打開0.05-2.28 eV的能隙，能隙大小與納米道的寬度和方向密切先關，使Seebeck係數增大至純石墨烯的1-3倍以上，熱電功率因子增大4-22倍；另外，含氧官能團的引入破壞了聲子輸運性質，導致聲學支軟化，使熱導降低至石墨烯的15-22%，熱電品質因子最高可達0.75，接近商用熱電材料的水平。因此，氧功能化是調控石墨烯熱電性質的有效方法，使其在熱電器件套用上具備一定的潛力，實驗上可以採用溫和退火法，製備局部區域高含氧量、結構有序的氧化石墨烯樣品，從而最佳化熱電性能。這些研究結果完善了對氧化石墨烯電子輸運、聲子輸運和熱電輸運性質的理解，對於實驗設計和製備具有優異熱電性能的氧化石墨烯材料提供了重要理論指導，也為今後開發新型二維熱電材料的研究奠定基礎。