《柴油機NOx存儲耦合線上選擇性催化還原的協同機理研究》是依託大連理工大學,由蘇慶運擔任醒目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：柴油機NOx存儲耦合線上選擇性催化還原的協同機理研究
- 依託單位：大連理工大學
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：蘇慶運
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
NOx存儲耦合線上選擇性催化還原（NSR-SCR）技術具備結構簡單、無需額外氨源、較低的貴金屬使用量和較高的NOx去除效率等優點，然而該系統對NOx的協同去除機理，尤其是NH3/HC-雙SCR反應機理並不明確。在前期研究NSR系統的基礎上，製備並表征以Pt/Pd/Rh為主要活性成分的NSR催化劑及Cu分子篩、Fe分子篩SCR催化劑，設計模擬尾氣成分稀、濃瞬變實驗，研究關鍵組分和中間產物的生成規律及反應過程。綜合運用微觀反應動力學原理、密度泛函理論（DFT）、鍵指數歸一-二次指數勢（UBI-QEP）方法，確定關鍵反應步及動力學參數，建立表面催化詳細化學反應動力學機理。對NSR-SCR系統進行從分子尺度到多維反應流動尺度的全過程多尺度仿真研究，開展發動機台架實驗驗證催化劑小樣實驗及模擬結果。探索降低貴金屬使用量及提高催化劑低溫、高溫活性的方案，為最佳化NSR-SCR系統提供理論基礎和技術支持。
結題摘要
NOx存儲耦合線上選擇性催化還原（NSR-SCR）技術能夠實現更高的NOx轉化率且降低了貴金屬的使用量。然而對該系統的NOx協同去除機理以及非氨組分在NSR-SCR耦合系統中的作用並不明確。本項目在深入理解NSR-SCR耦合反應體系複雜性的基礎上，對該體系進行了解耦研究以NH3的生成與轉化作為實現NOx存儲還原耦合SCR反應的關鍵。通過試驗和數值仿真等方法對NSR催化劑進行了研究，探索了鉑催化劑（Pt）表面H2、CO還原NO的詳細反應機理，並闡明了NH3在NOx存儲還原過程中的生成與轉化規律。通過催化劑小樣試驗考察了Cu基SCR催化劑的性能，表明Cu分子篩催化劑具有較好的低溫SCR活性且表面至少含有兩種不同類型的吸附活性位；實現了Cu基催化劑反應動力學模型與三維流體動力學的耦合研究，綜合考察了尿素水溶液的霧化質量和催化劑的NOx轉化性能；開展模擬研究分析了Cu分子篩催化劑經水熱老化後的SCR反應特性。對比分析了Fe分子篩催化劑和Cu分子篩催化劑的性能，發現Fe分子篩催化劑高溫SCR活性更好；發展的Fe-Cu分區及分層組合SCR催化劑綜合了兩種催化劑的優勢，拓寬了SCR反應的活性溫窗且降低了N2O的生成。基於對Pt催化劑反應機理和分子篩催化劑NH3-SCR反應機理的理解，發展了Fe-Pt組合雙功能催化劑模型，研究並闡明了分子篩催化劑選擇性催化還原與Pt催化劑氧化反應的協同作用機理。本項目的研究結果為NSR-SCR系統在實際中的套用提供了理論支撐和指導，也為Fe-Cu組合催化劑在高效SCR系統中的套用奠定了很好的理論基礎，同時也推動了Fe（Cu）-Pt組合雙功能催化劑在實際中的使用。
