有機藥物在錳礦物表面受激催化降解方法及相關機理

《有機藥物在錳礦物表面受激催化降解方法及相關機理》是依託重慶大學，由翟俊擔任項目負責人的青年科學基金項目。

基本介紹

• 中文名：有機藥物在錳礦物表面受激催化降解方法及相關機理
• 項目類別：青年科學基金項目
• 項目負責人：翟俊
• 依託單位：重慶大學

中文摘要

人們在日常生活中排泄的有機藥物是最重要的一類新興微污染物，正對人類和水生生物的健康產生長期的潛在威脅，成為全球性的重大環境問題。常規的污水生物處理方法並不能有效降解大部分的有機藥物。本項目在分析了錳礦物物理化學作用與微生物作用相協同，大幅提升有機藥物降解速率可行性的基礎上，初步提出了基於錳礦物相界面效應和微生物作用下錳化學價態循環的有機藥物持續催化降解方法假設；並以此假設為指導，開展卡巴咪嗪和雙氯芬兩種難生物降解有機藥物在軟錳礦表面的吸附試驗、厭氧錳還原菌作用下的降解試驗、有氧條件下的受激氧化試驗、厭氧-有氧反應器串聯試驗等研究工作；通過不同控制條件下的反應效果對比、反應過程中錳礦物表面物理化學形態變化分析、錳化學價態轉化及物料衡算，以及有機藥物及其產物分析，探索有機藥物在錳礦物表面的受激催化降解機制和電子轉移規律，為有機藥物廢水深度處理提供新的方法和理論指導。

結題摘要

人們在日常生活中排泄的有機藥物是最重要的一類新興微污染物，對人類和水生生物的產生長期的潛在威脅，成為全球性的重大環境問題。以錳礦物物理化學作用與微生物作用相協同，大幅提升有機藥物去除率為目標，開展了厭氧異化金屬還原菌與錳礦物協同降解有機藥物，有氧條件下有機藥物在錳礦物表面的受激氧化，鐵、錳礦物垂直流人工濕地處理（carbamazepine，CBZ）和雙氯芬酸（diclofenac，DCF），Mn(III)在錳氧化物氧化有機藥物過程中作用等研究工作；通過不同條件下的反應效果對比、錳化學價態轉化及物料衡算，以及有機藥物及其產物分析，探索有機藥物在錳礦物表面的受激催化降解機制，為有機藥物廢水深度處理提供新的方法和理論指導。項目通過研究，取得如下突出的研究進展和創新性的學術業績：①在厭氧條件下，開展了鐵錳氧化物和天然錳礦與自然接種異化金屬還原菌協同作用對CBZ和DCF兩種難降解有機藥物降解實驗。研究發現錳氧化物的不同晶型對有機物的降解影響很大，δ-MnO2與從淡水沉積物中富集的異化金屬還原菌相協同能有效降解兩種有機藥物，通過LC-MS分析代謝產物，得出DCF在錳礦物表面的降解途徑。②在有氧條件下，以石英砂和磁鐵礦為填料構建兩組錳生物氧化反應器，通過接種好氧污泥篩選出自養型錳氧化菌，實現Mn(II)的快速氧化，純化得到2種好氧錳氧化菌。開展了不同晶型的錳氧化物對CBZ的降解實驗，實驗結果表明在有氧條件下，δ-MnO2與膠體MnO2在低pH條件下能有效氧化降解CBZ。對分析了CBZ在δ-MnO2與膠體MnO2表面的代謝途徑，兩者的代謝產物並不一致。③首次提出基於錳化學價態循環的有機藥物催化降解反應系統，利用濕地植物能夠通過根系向水中泌氧，自然形成濕地底部的厭氧區和頂部的好氧區，構建了基於錳化學價態循環的錳礦物垂直流人工濕地，完成了其對卡馬西平和雙氯芬酸降解效果研究，分析了CBZ和DCF在濕地中代謝途徑和降解機理。④開展了Mn(III)參與有機藥物氧化的作用機理研究，通過捕獲反應中間體Mn(III)，說明Mn(III)是Mn化學循環過程過程中的核心中間體。初步研究表明Mn(III)是δ-MnO2氧化難降解有機物的根本原因。項目研究結果和新發現可能會對錳化學循環及其參與有機物轉變過程的理論產生重要影響。