《有機物協同參與氣溶膠成核本質的研究》是依託北京理工大學，由張秀輝擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：有機物協同參與氣溶膠成核本質的研究
- 依託單位：北京理工大學
- 項目負責人：張秀輝
- 項目類別：面上項目
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
氣溶膠對大氣環境和人類健康有重大影響，但目前對其成核機制還不甚清楚。本申請擬選取大氣中可能協同參與氣溶膠成核的重要有機物為研究對象，將量子化學計算和第一性原理分子動力學模擬相結合, 通過計算並分析形成不同尺寸團簇時，各類有機物與成核前驅體(主要是硫酸和水)之間作用力的強弱及其化學本質，結合團簇的熱力學參數以及團簇的電子結構隨時間演變的過程，判斷各類有機物是否可以協同參與氣溶膠成核。同時結合此類有機物的結構特點及其團簇的成鍵規律，揭示有機物協同參與氣溶膠成核的本質, 以期為建立有機物協同參與氣溶膠成核模型，揭示污染地區氣溶膠成核機制，解決污染地區可吸入顆粒物增多、霧霾頻發等環境問題提供理論線索。
結題摘要
氣溶膠對大氣環境和人類健康有重大影響，但其成核機制，尤其是有機物參與的成核機制尚不清楚。近期研究表明，有機物對氣溶膠成核速率有很大影響，其有機物成分以及參與成核的機制有待進一步揭示。本課題系統研究了一系列大氣中重要有機物參與的氣溶膠成核機制，研究發現： （1）以乳酸、乙醇酸為代表的醇酸，在低溫下（＜240K）可以促進氣溶膠成核，其參與成核的機制類似“catalyst”。醇酸對氣溶膠團簇形成速率的促進強度與其濃度呈正相關，與硫酸濃度呈負相關。同時，促進強度隨著氨（或胺）濃度增加呈現先增加後降低的趨勢。 （2）丙二酸在低溫下（＜240K）可以促進氣溶膠成核，但其在相同條件下，對成核速率的促進強度比醇酸強。促進強度隨大氣條件變化與醇酸呈現類似的規律，其參與成核的機制同樣類似“catalyst”。 （3）羥基磺酸和氨基磺酸在常溫下即可促進氣溶膠成核，其參與成核的機制為“participator”。其對成核速率的促進強度與其濃度呈正相關，與硫酸濃度呈負相關，但卻隨著二甲胺的濃度增加呈現先增加後降低的趨勢。 （4）乙醛酸可在低溫下促進氣溶膠成核，但其成核過程中，除與前驅體之間通過氫鍵形成團簇之外，還伴隨著發生水化反應生成諧二醇，諧二醇再繼續參與成核。因此在乙醛酸參與的成核機制中，水化反應的作用不能忽略。 （5）硝酸在較低溫度下（240K）也可以參與並促進氣溶膠成核，其促進作用在硫酸濃度較低，氨和硝酸濃度較高時比較明顯。 （6）理論揭示了中國霧霾顆粒中硫酸鹽形成(SO2被NO2氧化)的反應勢能面，預測了其反應進行的機制。 以上對氣溶膠成核機制的揭示可為建立有機物參與的氣溶膠成核模型，揭示污染地區二次氣溶膠形成機制，解決污染地區可吸入顆粒物增多、霧霾頻發等環境問題提供理論線索。
