《有機分子中激子動力學及二維光譜的研究》是依託杭州電子科技大學，由孫科偉擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：有機分子中激子動力學及二維光譜的研究
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：孫科偉
- 依託單位：杭州電子科技大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
本項目利用Holstein分子晶體模型研究紫細菌LH2有機分子環中單激子及多激子動力學行為，重點在於理論研究其線性吸收譜及二維光子回聲譜，從而理解量子相干性對其輸運效率及其對動力學的影響。線性吸收譜和二維光譜分別定義為極化在頻率空間的一階項和三階項。它們不僅可以幫助我們理解分子環系統的能譜結構（分子構型）及躍遷機制，還能了解系統的population轉移及相干弛豫過程，更重要的是這些光譜均能在實驗中直接測量，從而便於我們形象地觀察量子相干對激子輸運的影響。此外，一些重要的物理現象還缺乏相應的研究，例如考慮存在相互作用的多激子在集光系統的動力學演化及其對二維光譜的貢獻等等。因此，本項目對於進一步理解集光化合物系統的動力學性質具有重要的理論指導意義。
結題摘要
在有機光合作用分子系統及有機半導體系統中，由於外部環境的擾動及無序將破壞激子的高效輸運，正是長壽命的量子相干效應能抵消這種破壞作用。因此，激子的相干輸運及動力學演化一直是人們關注的焦點。本項目主要利用二維光譜理論研究有機分子中激子的超快弛豫動力學，提供關於體系的分子振動耦合、振動動力學，以及振動馳豫過程等信息，反映的是在飛秒至皮秒時間軸上的分子結構動態信息。 我們第一次提出用Davydov Ansatze試探波函式的方法研究LH2有機環內單、雙激子動力學，從而引入能級高激發態的吸收（ESA）對二維光譜的貢獻，全面地給出實際生物體系中相關的實驗解釋。我們還套用該方法研究了有機半導體的單重態裂變過程，模擬的二維光譜的動力學演化過程，其圖像與實驗結果相符；研究了不同CT態能級對單重態裂變的影響；給出了系統的量子拍圖，觀察到較強的高頻振動能級（1360cm-1，1170 cm-1）躍遷。此外，我們利用變分極化子主方程方法研究了二能級系統與波色環境耦合（亞歐姆譜）的動力學演化問題；用了非平衡的noninteracting blip approximation (NIBA)方法來研究了多qubits系統的非平衡穩態在強耦合區的輸運行為。我們發現其最優能量流的有限尺寸標度指數為1，最優系統-浴耦合強度（對應於最優能量流）的有限尺寸標度指數約為-2。
