《新型染料敏化可見光制氫催化劑及作用機理》是依託南昌大學，由李越湘擔任項目負責人的地區科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：新型染料敏化可見光制氫催化劑及作用機理
- 項目類別：地區科學基金項目
- 項目負責人：李越湘
- 依託單位：南昌大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
本研究擬以噸染料、卟啉、聯吡啶釕等常見染料為敏化劑，以TiO2、ZnO、層狀氧化物、TiO2納米管等半導體以及雜多酸為敏化基質，以金屬Pt等為制氫助催化劑，研究染料、雜多酸、半導體三者間的化學作用、敏化基質的表面狀態、染料和雜多酸吸附空間位點對光生電荷轉移和染料穩定性的影響。通過提高染料與敏化基質(半導體或雜多酸)化學作用強度,加速光生電荷的分離與轉移, 提高染料敏化制氫效率;設計與製備新的染料敏化催化劑,使染料在敏化基質上的吸附位點和放氫位點（助催化劑Pt等）分離,降低染料氫化作用,從而提高染料的穩定性;通過染料與雜多藍同時敏化半導體基質,或通過雜多酸/雜多藍在染料和半導體之間建立電子轉移橋樑，提高太陽能的利用率和催化劑活性。氫能是理想的清潔能源。有機染料和雜多酸成本低，選擇範圍大，利用它們研製高效、穩定的染料敏化太陽能制氫光催化劑具有重要的意義，具有很好的套用前景。
結題摘要
氫能是可再生的清潔能源。利用太陽能光催化分解水制氫，是最理想的制氫途徑。太陽光中可見光約占45%左右，研製高效、穩定的可見光催化劑具有重要的意義。染料敏化是利用可見光的重要方法。 本項目研究內容: （1） 染料吸附位點和放氫位點分離的敏化光催化劑的設計、構效關係、催化性能與作用機理; （2）準均相體系染料敏化雜多酸光催化劑的設計、化學作用、催化性能與作用機理；（3）對染料雜多酸共敏化半導體光催化劑進行同上研究。 重要結果與關鍵數據: （1）採用缺位型雜多酸鹽SiW11O398−（電子中繼體）修飾TiO2，促進電子從曙紅染料向TiO2導帶傳輸，構建了高穩定性和高活性的可見光制氫體系，20 h表觀量子效率(AQY)達11.4%。（2）通過曙紅染料和雜多酸鹽[SiAlW11(H2O)O39]5-中的Al3+形成配位鍵，構建了準均相的高效、穩定可見光制氫體系，20 h的AQY和曙紅轉換數分別為10.3%和473。（3）尿素煅燒溫度影響製備的石墨相C3N4（g-C3N4）組成、結構和性質，600℃製備的g-C3N4具有最高的曙紅敏化制氫活性，最大AQY達18.8%。（4）通過光催化原位還原將MoSx制氫助催化劑負載在g-C3N4上，藻紅B（EB）染料敏化MoSx-g-C3N4具有比EB敏化MoSx較高的活性和穩定性。g-C3N4促進光生電子從EB向MoSx的高效傳輸。（5）製備了鎳納米粒子修飾的石墨烯複合物，比單獨的鎳和石墨烯具有好得多的染料敏化制氫活性，即石墨烯和鎳產生顯著的協同效應。在470 nm單色光照射下，最大AQY達30.3%。 （6）在250°C氮氣氣氛下熱處理氧化石墨烯，製備了大孔結構的石墨烯海綿體。它具高導電性、高效染料敏化光催化析氫活性，在420 nm單色光照射下，最大AQY達75%。（7）共發表論文21篇，其中SCI論文19篇。 主要科學發現概括如下：（1）將雜多酸和染料分子通過化學鍵連線構了建新的高效、穩定的可見光制氫催化劑和體系；（2）雜多酸、層狀石墨烯和石墨相C3N4等能在染料和半導體/放氫催化劑間起導線作用、高效傳輸電子，使反應體系穩定性與制氫活性大大增大；（3）控制合成一定組成、結構、形貌和性質的敏化基質，可大大提高染料敏化制氫活性。本項目的科學發現為進一步研製染料敏化制氫光催化劑與體系提供了新思路和系列新知識。
