層狀鈮酸鹽/石墨烯插層複合物的製備、組裝和性能

《層狀鈮酸鹽/石墨烯插層複合物的製備、組裝和性能》是依託復旦大學,由唐頤擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

  • 中文名:層狀鈮酸鹽/石墨烯插層複合物的製備、組裝和性能
  • 依託單位:復旦大學
  • 項目類別:面上項目
  • 項目負責人:唐頤
項目摘要,結題摘要,

項目摘要

層狀鈮酸鹽由於其規整、可調的晶體結構是新型半導體催化劑,石墨烯是本世紀蜜汗境發現的具有獨特能帶結構的新材料。項目擬結合二者特性,以層狀鈮酸鹽層板為構築基元,通過有機物的控制嵌入和碳化,發展新型層狀鈮酸鹽(及同系物)/石墨烯亞納米周期複合插層半導體材料;並通過研究不同層板的晶體結構和組成、表面酸性、有機嵌入物類型、密度和雜原子對層間石墨烯形成的作用,以及層狀鈮酸鹽獨特的可組裝和可調變性,發展多種結構和形貌的新型半導體插層複合物;通過一系列物理和化學表征手段,探索複合物層板結構、組成、層間陽離子以及其它嵌入金屬組元、石墨烯摻雜元素、石墨烯獨特能帶結構與鈮酸鹽半導體性質的協同耦合,對複合物的電子結構、光生空穴-電子對的分離、光生電子的遷移和捕獲、及其對鈮酸鹽量子效率和光電轉換性能的改善作用,發展新型半導體催化概念。為該類複合半導體材料在光和光電催化,以及光電轉換及其它功能材料的套用提供理論和實驗基礎。

結題摘要

層狀鈮酸鹽具有特徵層板結構和半導體性質,本項目旨在通過深化本實驗室前期在層狀鈮酸鹽層剝離和嵌入等研究成果,結合國際上近年在石墨烯研究中的突破進展,發展新型層狀鈮酸鹽/石墨烯亞納米周期複合插層半導體材料,為發展光、光電催化以及光電轉化等方面的新型雜化半導體材料提供理論和實驗基礎。項目主要執行情況如下:(1)在層狀鈮酸鹽自身層剝離性質和嵌入規律方面進行了研究,發現並利用層狀鈮酸在環氧乙烷水相自剝離、果糖水溶液中微波誘導元犁講遷剝離等性質,結合理論計算,在其表面酸性質和酸催化行為研究方面取得重要進展,實現了環氧乙烷水合高選擇性製備乙二醇,以及高濃度果糖水相高效、高選擇性脫水製備5-羥甲基糠醛(HMF),此方法具有體系簡單、環境友好章院殼、催化效率高(果糖轉化率85%,HMF得率56%)、底物/催化劑比例高(果糖/鈮酸鹽=50)、循環性能好等優點。(2)利用獲得的鈮酸鹽層板研究結果,以層狀三鈮酸為基礎,以4-乙烯基吡啶為嵌入劑,利用層狀鈮酸與乙烯鑽祖主基吡啶之間的酸鹼反應為驅動力,以及後者易於交聯碳化的特性,發展了客體物種“預嵌入—在位碳化”製備石墨烯插層化合物方法,成功製備了氧化鈮/氮摻石墨烯及其釕摻雜的插層複合催化材料。(3)並依靠所獲得插層化合物中鈮酸層板與納米級接觸的石墨烯的電子協同作用,實現了高效的可見光水催化分解制氫、以及氧電催化還原反應;氧還原反應起始電位可達0.92伏,與Pt/C相當,穩定性和選擇性優於後者。(4)作為內容殃立慨拓展,基於項目前期在碳化鉬催化劑研究結果,完成了氧化鉬/有機胺亞納米周期有機—無機雜化納米材料生成機理研究,控制製備了納米線、納米片等多種複合材料;以“基於亞納米周期性有機—無機雜化結構的二次轉化”策略為基礎,繼續發展了納米Mo2C/還原石墨烯、氧化鉬/聚整謎苯胺雜化及其鐵摻雜納米線/管、MoS2/PANI複合納米線、TaON/Ta3N5納米材料、一維鎢青銅等複合材料,並發臘探煉灶現這些材料分別在電解水制氫、環己烯催化環氧化、鋰離子電池、光熱轉換等方面優勢。(5)項目共發表標註論文14篇;新申請相關專利3件;參加了台北舉行的海峽兩岸催化會議以及全國分子篩會議;還有部分結果如氧化鈮/氮摻石墨烯複合催化材料的電催化氧還原反應、以及納米Mo2C/還原石墨烯的電解水催化制氫等工作已經完成,即將投稿。(6)項目執行期間,畢業博士研究生3名,碩士生1名 ,博士後出站1名。

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