天然有機物對十溴二苯乙烷降解的影響極其機理研究

項目摘要

十溴二苯乙烷（DBDPE）是一類新型的替代型溴系阻燃劑。環境降解是控制其環境行為與危害的關鍵過程。廣泛存在於水-沉積物/土壤體系中的天然有機物（NOM）對降解過程起著重要調控作用，已有研究僅側重於NOM對DBDPE光降解的影響，而對NOM結構性質與DBDPE降解的方向及其程度的聯繫缺乏了解。本項目運用光譜分析、核磁共振、電鏡觀察等現代分析技術與經典化學方法相結合，探討（1）DBDPE在不同來源類型的土壤中的光降解特徵；（2）DBDPE在溶液體系中的光降解及NOM的影響。最終解決的關鍵科學問題是，揭示NOM對DBDPE光降解影響的方向和程度及其與NOM結構性質的內在聯繫。成果可深入揭示NOM的地球化學行為，對於控制DBDPE的健康與環境風險及水-沉積物/土壤體系中DBDPE污染修復具有重要理論和實踐意義。

結題摘要

本研究首次檢測分析了三峽庫區農田和消落帶河段土壤樣品中12種有機磷酸酯（organophosphate esters, OPEs）單體的濃度水平，探討了其組成特徵，通過相關性和主成分分析闡明了其可能的來源。研究結果顯示，∑12OPEs在三峽庫區農田和消落帶土壤中的含量（以乾重計，下同）範圍分別為52.1~680 ng·g-1和156~1428 ng·g-1，均值分別為272 ng·g-1和498 ng·g-1，處於國內外研究的中等水平；OPEs在農田和消落帶土壤中表現出不同的空間分布模式；在各個採樣點中，OPEs在消落帶土壤中的濃度顯著高於農田土壤中的濃度；TCP和 EHDPP是最主要的OPEs單體，兩者貢獻率超過90%，這可能與工業產品中OPEs不同的單體組成有一定關係，此外TBEP在土壤微生物中降解也不能完全排除；相關性分析結果顯示OPEs在農田和消落帶土壤中存在顯著相關性（P＜0.05），表明農田和消落帶土壤中OPEs具有一部分相似的來源；主成分分析結果顯示三峽庫區農田土壤中OPEs主要來自建築裝潢材料以及室內源排放，而消落帶土壤中OPEs可能是建築材料以及交通源排放的複合來源。此外本研究利用超高效液相色譜飛行時間質譜（UPLC-Q-TOF-MS）分析了三峽庫區8個消落帶河段土壤樣品中鄰苯二甲酸酯（PAEs）的濃度水平，探討了其組成特徵，通過相關性分析和主成分分析闡明了其可能的來源，並且採用健康風險模型評價了PAEs在消落帶土壤中的人群健康風險。研究結果顯示，∑PAEs在三峽庫區消落帶的含量（以乾重計，下同）範圍為322.0~737.3 ng·g-1，平均值為 497.2 ng·g-1，處於文獻報導的較低水平；DIBP是豐度最高的同系物單體，其次是DBP和DEHP，三者平均貢獻率為94.5%，然而DEHP並不是主要污染物，這可能由於在淹水狀態下消落帶土壤向水體釋放DEHP，但DEHP在土壤微生物中降解也不能完全排除；DMP、DEP、DBP和DIBP兩兩之間具有極顯著正相關性，同時結合主成分分析，表明4種PAEs可能具有相同來源。人群暴露6種PAEs的日均攝入量均未超過美國EPA規定的參考劑量（RfD），並且6種PAEs單體的致癌風險均遠低於美國EPA規定的可接受致癌風險值，但是DBP的日均攝入量占總PAEs的60%~84%，因此，在三峽庫區消落帶耕作過程

天然有機物對十溴二苯乙烷降解的影響極其機理研究

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