基於Fe-MOFs的催化劑構建及催化過硫酸鹽降解有機物研究

基於Fe-MOFs的催化劑構建及催化過硫酸鹽降解有機物研究

《基於Fe-MOFs的催化劑構建及催化過硫酸鹽降解有機物研究》是依託濟南大學,由國偉林擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

  • 中文名:基於Fe-MOFs的催化劑構建及催化過硫酸鹽降解有機物研究
  • 項目類別:面上項目
  • 項目負責人:國偉林
  • 依託單位:濟南大學
項目摘要,結題摘要,

項目摘要

基於硫酸自由基(SO4•-)的高級氧化技術是處理水中生物難降解有機物的新技術,但現有的過硫酸鹽催化分解反應較慢,如何高效快速形成SO4•-是研究的熱點和難點。對鐵基金屬有機骨架材料(Fe-MOFs)的金屬節點進行修飾以提高催化性能,在孔道中組裝第二活性組分納米Fe3O4,產生限域效應進一步提高催化性能;同時,在有機配體上嫁接氧化還原活性基團作為氧化還原介體,促進金屬節點和Fe3O4中Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循環,並發揮MOFs強大的吸附性能,構建具有催化、吸附和電子轉移性能的高效多功能催化劑。研究催化劑結構、組成及反應條件對催化活性的影響;明晰氧化還原介體作用機理,識別影響催化性能的關鍵因素;建立自由基形成動力學模型,確定SO4•-形成速率,評價催化劑活性;考察有機物降解性能,解析中間產物,揭示催化過硫酸鹽降解有機物機理。為該技術在飲用水及污水深度處理的實際套用提供理論支持。

結題摘要

鐵基MILs系列材料已成為多相催化領域研究最為廣泛的MOFs材料之一。本項目通過對Fe-MILs的金屬節點、有機配體和孔道進行修飾,引入多種活性中心,構建具有協同效應的高效多功能催化劑。採用溶劑熱法製備了一系列MIL(Fe)催化劑(如MIL-101、MIL-100、MIL-53和MIL-88B等)、核殼結構的Fe3O4@MIL-101(Fe)和CoxFe3-xO4@MOF-5複合材料,並將蒽醌-2-磺酸鈉(AQS)、二茂鐵(Fc)和間苯二酚等氧化還原介體嫁接到MOFs的配體上,成功製備了MIL-101(Fe)-AQS、MIL-101(Fe)-Fc和MIL-101(Fe)-Q催化劑,採用XRD、SEM、TEM、XPS和FTIR等手段進行表征;以雙酚A、羅丹明B等作為研究對象,系統研究了Fe-MILs催化劑活化過硫酸鹽的性能、有機物降解影響因素、有機物降解動力學、自由基的主要種類和形成動力學以及降解機理;此外,採用溶劑熱法製備了BiOBr/MIL-88B(Fe)、磷鎢酸@MIL-53(Fe)和AgCl@MIL(Fe)等複合光催化劑,研究了影響光催化性能的因素、主要活性物種和降解機理。上述研究結果對於污水的深度處理提供科學依據和技術支撐。本項目共發表SCI收錄論文12篇,申請國家發明專利11項(已授權7項),提交會議論文6篇,培養碩士研究生7人(已畢業5人)。

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