《基於表面等離激元的非線性光譜和分子動力學研究》是依託中國科學技術大學，由張群擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：基於表面等離激元的非線性光譜和分子動力學研究
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：張群
- 依託單位：中國科學技術大學
中文摘要,結題摘要,
中文摘要
隨著現代微納加工技術和近場顯微術的長足發展，與表面等離激元相關的研究近年來受到了包括物理學、化學、材料學、生物學等多個領域的研發人員的極大關注，取得了令人矚目的進展。本項目將著眼於表面等離激元的相干性、場（能量）高度局域性和頻率可調性，發展與表面增強喇曼光譜技術互補的、基於表面等離激元的非線性光譜技術，藉以對發生在金屬-分子界面的分子動力學過程進行研究。我們將由所獲得的光譜和動力學實驗數據出發，建立合理的理論模型，從一定的角度對分子-金屬-電子-外場之間的相互作用、電子/能量轉移的特點和本質等重要科學問題給出相應的回答，以期加深對表/界面體系所呈現的結構-特性-力（相互作用）關係的理解。本項目所蘊含的學術思想及擬解決的關鍵科學問題具有前沿性，發展的基於表面等離激元的非線性光譜及表/界面分子動力學測量技術有望在凝聚相譜學和動力學、表/界面科學、微納光子學及非線性光學等領域發現套用價值。
結題摘要
隨著近年來基於表面等離激元的微納光子學和低維材料學研究的快速發展，深入理解所涉及的表面等離激元行為機制、激子動力學、構效關係和協同機理等關鍵科學問題越發凸顯其重要性。圍繞這些關鍵科學問題，本項目組成員依託自主新建的超快雷射實驗室開展工作，聚焦凝聚相微納結構體系的超快動力學機理方面，尤其關注涉及表面等離激元的微觀過程和作用機制，取得如下研究進展：（1）在表面等離激元超快動力學研究方面，揭示了半導體–金屬複合納米結構中肖特基能壘驅動的電子轉移與表面等離激元效應導致的熱電子反向注入之間的通道競爭效應，揭示了雙金屬核殼納米結構中不同表面等離激元模式激發下的超快弛豫動力學過程以及源於表面等離激元的局域加熱和熱電子轉移之間的微妙關係和協同機制；這些工作在很大程度上拓展了對相關微納體系中表面等離激元效應的認識。（2）在表面等離激元非線性光學研究方面，探索了表面等離激元局域場增強效應在微納光學體系中的相干調控以及表面等離激元協助的方向性散射的行為機制。（3）在與表面等離激元超快動力學研究相輔相成的凝聚相微納體系微觀動力學過程和相互作用機制的研究方面，我們也取得了不俗的系列進展，所獲諸多機理層面新認識為後續進一步開展等離激元譜學與動力學機理研究提供了有益的解析思路和方法。（4）發展了若干超快非線性光譜新技術和新策略，並致力於將其拓展至基於表面等離激元的譜學和動力學研究。這些探索將為後續正在進行的、旨在獲取令人捉摸不定的表面等離激元時域結構信息的挑戰性工作提供技術支撐和知識儲備。本項目執行的四年里，已在本領域主流學術期刊發表研究論文18篇（均標註項目資助號），其中包括Nature Commun. 1篇、Chem. Soc. Rev. 1篇、PRL 1篇、JACS 3篇、Angew. Chem. 4篇、Adv. Mater. 2篇、Macromol. Rapid Commun. 1篇、PCCP 1篇。項目組成員多次參加本領域的重要學術會議，並做了口頭和展板報告。畢業博士1名、碩士2名，多名研究生獲得各類學術獎項。綜上所述，本項目已按計畫順利完成，並為後續的更為深入的相關研究打下了紮實的基礎。
