《基於新型三電子氧還原反應形成羥基自由基的機理研究》是依託哈爾濱工業大學,由尤世界擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名:基於新型三電子氧還原反應形成羥基自由基的機理研究
- 依託單位:哈爾濱工業大學
- 項目類別:面上項目
- 項目負責人:尤世界
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
氧氣還原(ORR)在生物代謝、化學轉化、生物與環境電化學等過程中代表了一類重要的反應,是由多電子引發的,有多種中間態產物生成和參與的複雜異相催化反應,目前反應機理尚不明確。經典理論認為ORR主要通過二電子和四電子還原兩種途徑完成。本項目從ORR過程產生的重要活性氧組分(ROS)出發,以反應熱力學自發性準則為理論依據,提出一類以oOH自由基為特徵產物的三電子ORR新模式。課題圍繞氧氣如何還原為oOH自由基這一關鍵科學問題,開展ORR形成oOH自由基的機理、關鍵影響因子和影響機制三方面的研究,並以此為基礎構建以ROS中間產物為核心的ORR研究模式。該課題不僅對進一步揭示ORR機理具有重要的科學意義,同時也為發展新型可持續性高級氧化技術處理難降解有機廢水和削減持久性有機物提供了新的思路和策略,具有重要的學術價值和環境意義。
結題摘要
高級氧化技術(AOPs)能夠利用氧化性中間產物高效降解水中的難降解有機物,是目前研究的熱點。在大多數情況下,AOPs在反應過程中可以產生高氧化電位的•OH(+2.80 V vs SHE),無選擇性地氧化甚至礦化有機物質。目前獲得自由基類物質的方法和途徑很多,但仍存在效率低、造價高、過程複雜、穩定性差等缺陷。針對這些問題,本課題從產生自由基的熱力學、動力學和選擇性等基本過程和實際需求入手,重點研究了氧還原多電子電催化反應、光電催化反應過程中自由基類物質產生的機制與效率及其在去除水中難降解污染物過程中的作用,主要研究內容包括新型氧還原反應催化劑及反應途徑與規律解析、亞氧化鈦電催化體系產生羥基自由基的特性與規律、光電催化反應體系中的強化界面電子轉移生成自由基類物質及污染物去除強化機制等。本課題緊緊圍繞光電催化過程中的界面電子轉移過程進行,為定性建立界面電子轉移和污染物去除與轉化之間的關係提供了理論基礎。