基於大孔碳材料的氧還原反應催化活性位構築的研究

《基於大孔碳材料的氧還原反應催化活性位構築的研究》是依託浙江大學，由李洲鵬擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：基於大孔碳材料的氧還原反應催化活性位構築的研究
• 依託單位：浙江大學
• 項目負責人：李洲鵬
• 項目類別：面上項目

項目摘要

燃料電池是將化學能轉變為電能的高效能量轉換裝置。目前商業化的燃料電池需要鉑作催化劑，然而鉑的資源匱乏和高昂價格已成為燃料電池技術普及的巨大障礙之一。鉑替代催化劑的研究與開發已成為燃料電池技術發展極為重要的內容之一，正確理解氧還原反應機理是開發性能優異的鉑替代催化劑的關鍵。本項目以碳、氮和鈷元素為基本單元，在大孔碳材料上構築氧還原反應催化活性中心，通過線上制樣-下線檢測的研究手段，細緻研究氮和鈷參與催化活性中心的構築過程，明確催化活性位的種類、成分和結構，探究各活性位對氧還原反應的催化原理，剖析各活性位之間的競爭關係對巨觀氧還原反應機理的影響，揭示微觀氧還原過程的關鍵步驟，闡明其巨觀機理與微觀過程之間的內在聯繫。提出氮摻雜碳載鈷催化劑上氧還原反應機理的新觀點，研究出性能與商業化的鉑碳催化劑相當的基於大孔碳的氮摻雜碳載鈷催化劑，其成果可廣泛用於燃料電池和空氣電池。

結題摘要

燃料電池是將化學能轉變為電能的高效能量轉換裝置。目前商業化的燃料電池需要鉑作催化劑，然而鉑的資源匱乏和高昂價格已成為燃料電池技術普及的巨大障礙之一。鉑替代催化劑的研究與開發已成為燃料電池技術發展極為重要的內容之一，正確理解氧還原反應機理是開發性能優異的鉑替代催化劑的關鍵。 本項目以碳、氮或氧和鈷元素為基本單元，在碳材料上構築氧還原反應催化活性中心。通過線上研究手段如原位透射電鏡、K層近邊擴展X-射線譜，細緻研究了催化活性中心的構築過程，明確了催化活性位的種類、成分和結構，探究了各活性位對氧還原反應的催化原理。親電中心和親核中心的耦合強化了氧和質子的吸附。剖析了各活性位之間的競爭關係對巨觀氧還原反應機理的影響，發現碳化溫度是製得高活性催化劑的關鍵，是活性位的構築和破壞的關鍵因素。提出非鉑催化劑上氧還原反應機理的新觀點，開發出了以鈷配位葡萄糖尿素樹脂為前驅體，通過最佳化合成條件，得到了性能與商業化的鉑碳催化劑相當的含氮大孔碳載鈷催化劑（Co/N-MPC），其ORR催化性能與市販的含Pt28.6wt%的鉑碳催化劑相當。通過直接硼氫化鈉燃料電池的實證，80度下最大功率密度超過620,mW/cm2，使用壽命達到了3000小時。 本項目成果為非鉑催化劑上的ORR反應機理提出了新概念和新思路，可廣泛用於燃料電池和空氣電池，為燃料電池技術進步起到了推動作用。