《單量子態的小分子光解動力學及其雷射調控》是依託南京大學，由謝代前擔任項目負責人的重大研究計畫。
基本介紹
- 中文名：單量子態的小分子光解動力學及其雷射調控
- 項目類別：重大研究計畫
- 項目負責人：謝代前
- 依託單位：南京大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
雷射技術的發展使得從實驗上製備和測定分子體系的單量子態成為可能。雖然雷射技術在光譜方面的套用和研究都已經比較成熟，但是在態-態水平上的反應動力學研究尚不多。分子光解過程是可能實現雷射調控的典型體系之一。然而實驗研究常常不足以對動力學過程有完全清晰的理解，需要有理論研究的協作。本項目擬從第一性原理出發，構建水和氨分子的高精度全域非絕熱勢能面，與實驗工作特別是楊學明研究組的最新實驗緊密結合，研究有關單量子態的分子光解過程的詳細動力學性質及其非絕熱效應，研究單量子態與雷射場中光子的相互作用，探討用雷射相干控制對這兩個光解反應進行調控的可能性，解釋重要實驗現象，為實驗上製備單量子態並觀測其反應特徵提供理論幫助。本項目的研究,對於剖析和預測相關實驗結果, 深入理解一些重要分子光解過程的本質, 實現單量子態的探測並調控相關反應過程，設計和控制新的雷射源等, 有重要的理論意義和套用前景.
結題摘要
本項目主要開展小分子的態-態光解動力學、原子與自由基反應的化學反應動力學以及小分子在金屬表面上的解離動力學的理論研究，取得了重要的研究成果。發展了研究分子光解過程態－態動力學的計算方法和程式，首次實現了三原子光解反應的態－態微分截面的計算，並在包含三個電子態及其非絕熱耦合併考慮Renner-Teller效應下研究了水分子B態的態-態光解動力學性質，揭示兩個非絕熱通道對反應動力學的影響；發展了NOH、NCH、HO2和NH2等體系的高精度勢能面，獲得了相關原子-自由基反應的態態動力學性質，如定量預測了N+OH反應的低溫速率常數，且與最新實驗十分吻合；構建了H2O在Cu（111）表面的六維勢能面，並編寫相關程式，實現了該反應體系的量子動力學計算，揭示了H2O在金屬表面解離過程具有顯著的模式選擇性。共發表論文37篇，包括Science 1篇（與實驗合作）， PNAS 2篇，Chem.Sci. 2篇，JCP 21篇等。多次受邀在國際學術會議做報告。培養了4名博士和1名碩士。
