《含氧官能團熱分解對褐煤結構影響的理論研究》是依託中國礦業大學，由任雪峰擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：含氧官能團熱分解對褐煤結構影響的理論研究
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：任雪峰
- 依託單位：中國礦業大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
能源短缺是全世界各國面臨的重大難題,褐煤脫水提質有望成為緩解該問題的有效途徑。然而，脫除化學吸附水時,伴隨著含氧官能團C-C/O鍵易斷裂、孔隙發生崩塌交聯反應等問題導致脫水提質能耗高,嚴重製約褐煤脫水工業的發展。從分子層面上探索褐煤脫除化學吸附水的規律，可揭示褐煤脫水能耗高的本質原因，有望為實驗研究提供解決這一難題的方案。為此，本項目以揭示含氧官能團熱分解對褐煤結構的影響為研究目標，藉助量子化學計算優勢，採用密度泛函理論方法，以褐煤中羧基和羥基基團的分解機理為切入點, 重點從反應熱力學和動力學兩方面, 探討影響羧基和羥基分解反應的活化能壘因素, 在此基礎上探索不同孔隙結構中含氧官能團的賦存和分解機理。本項目旨在建立基於含氧官能團熱分解、複雜結構環境、孔隙結構等因素的褐煤脫水模型，為實驗研究熱分解後褐煤結構變化規律和紅外光譜數據提供理論依據, 進而為工業降低褐煤脫水能耗提供理論參考。
結題摘要
褐煤脫水提質的理論研究對於提高資源高效利用率有重要的意義。本課題針對褐煤中富含水、尤其是含氧官能團熱分解導致孔結構坍塌而制約脫水提質的效率這一難題開展理論研究。首先完成褐煤模型的構建，分子內弱相互作用的探究。通過以上研究，確立了理論模型和計算方法，進而闡明了含氧官能團對分子內弱相互作用的貢獻。研究苯酚，苯甲酸與水簇的相互作用，計算了化學吸附的電子結構和吸附能。進而研究了弱相互租用對褐煤結構的影響，我們發現影響褐煤結構的堆積方式主要包括靜電相互，誘導作用等。另外，我們進一步研究了在金屬離子存在下，苯酚以及苯甲酚與水簇作用模型。通過研究相互作用能，反應活化能以及熵變，我們探索並總結了鹽效應對褐煤中水分賦存規律。此外, 以煤溶劑萃取最小羧基單元-苯甲酸為切入點，採用量子化學方法詳細研究可能發生反應的活性點，掌握在高溫下發生的脫羧反應機理。並進一步研究在熱解過程中，研究常見氧橋鍵和C-O鍵發生化學鍵斷裂的反應動力學。在研究的過程中，不斷總結含氧官能團對褐煤賦存水以及光譜的影響規律，對比實驗研究的基礎的同時，從理論模擬氧官能團對水的賦存，以及模型化合物熱分解對褐煤提質的影響規律，本課題研究將為褐煤脫水體質的實驗研究提供了必要的理論基礎。
